Study on Alteration Characteristics of the Chengmenshan Tielukan Copper Deposit by A Hyperspectral Core Scanning System
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摘要: 铜矿床蚀变围岩与伴生矿体有着密切的成因与空间关系，通过分析铜矿床蚀变特征，可获得成矿时物理化学条件，热液中成矿元素的迁移、富集以及演化规律，最终指示铜矿床矿化富集程度以及矿体赋存位置。本文通过对城门山铜矿床外围铁路坎矿区的代表性岩心进行高光谱岩心扫描系统快速分析，结果显示在ZKJ9-7典型钻孔中，0~350m处以蒙脱石和碳酸盐典型光谱曲线为主；350~578m处以高岭土和白云母典型光谱曲线为主。通过矿物解译，自地表向下，城门山铁路坎矿区的矿物变化规律为：蒙脱石+高岭石→碳酸盐+蒙脱石→碳酸盐→白云母+高岭石+蒙脱石→白云母+高岭石+绿泥石。矿区浅部区域主要受花岗闪长斑岩体与碳酸盐类围岩之间的接触带构造控制；深部区域主要经历矽卡岩化和硅化，部分有绿泥石化，这些蚀变过程有利于铜矿的形成与富集。钻孔深部接触带两侧的岩石发生成分置换而形成矽卡岩，上升溶液沿着碳酸盐类接触面流动时，碳酸盐中的CaO通过粒间溶液，以上升溶液为媒介向硅铁质岩和硅铝质岩石方向扩散。相反，硅铁质岩和硅铝质岩中的FeO、Al2O3和SiO2以同样的方式向灰岩方向扩散，从而接触带两侧的岩石发生成分置换而形成矽卡岩。富铜矽卡岩型矿床的形成与溶液和岩石间的组分交换密切相关，组分的浓度差所引起的扩散作用在其中发挥了重要作用。要点
(1) 采用高光谱岩心扫描系统直接获得城门山铁路坎铜矿床蚀变矿物的变化规律。
(2) 总结了蚀变矿物对城门山铁路坎铜矿床的影响。
(3) 探讨了矽卡岩型铜矿床的形成原因。
HIGHLIGHTS(1) The variations and compositions of altered minerals in the Chengmenshan Tielukan copper deposit were analyzed by a hyperspectral core scanning system for the first time.
(2) The effect of altered minerals on the formation of the Chengmenshan Tielukan copper deposit was discussed.
(3) The ore genesis of skarn-type copper deposits was discussed.
Abstract:BACKGROUNDThe altered wall rocks of copper deposits and associated ore bodies have a close genetic and spatial relationship. By analyzing the alteration characteristics of copper deposits, the physical and chemical conditions of the mineralization, the migration, enrichment and evolution of ore-forming elements in the hydrothermal fluid can be obtained. The alteration features ultimately indicate the mineralization degree of the copper deposit and the location of the ore body. The hyperspectral core scanning system is a new type of technical testing method, developed in recent years. This article documents the first time of studying the representative cores from the Chengmenshan Tielukan copper deposit by the hyperspectral core scanning system. At the same time, altered minerals were analyzed by electron probe microanalysis (EMPA). Thus, further revealing the metallogenic mechanism of the Chengmenshan copper deposit.OBJECTIVESTo investigate the alteration features of the Chengmenshan Tielukan copper deposit and to understand the ore genesis.METHODSSamples were analyzed by a hyperspectral core scanning system and electron probe microanalyzer.RESULTSThe results showed that in the typical borehole ZKJ9-7, the typical spectral curves of montmorillonite and carbonate were dominated at 0-350m, whereas the typical spectral curves of kaolin and muscovite were dominated at 350-578m. The mineral composition variation from the surface to the depth of the Tielukan region in the Chengmenshan copper deposit periphery was montmorillonite+kaolinite →carbonate+montmorillonite →carbonate →muscovite+kaolinite+montmorillonite →muscovite+kaolinite+chlorite.CONCLUSIONSIn the Tielukan region, the contact zone between the granodiorite porphyry and the carbonate wall rocks controls the superficial part, but in the deep part it has alteration processes such as skarnization, silicification and chloritization. These alteration processes will conduce to the formation and enrichment of the copper mine. The deep part of the drilling core also shows that rock component exchange occurred on both sides of the contact zone, resulting in the formation of the skarn in the deep part. When the ascending mineralized solution flows along the carbonate interface, CaO in carbonate diffuse to the ferrosilicon rock and aluminosilicon rock along with the intergranular solution. In contrast, FeO, Al2O3 and SiO2 in the ferrosilicon rock and aluminosilicon rock diffuse to limestone, and thus rock components exchange on both sides of the contact zone generating the skarn in the deep part. The formation of copper-rich skarn deposit is closely related to the components exchange between solution and rock. The diffusion effect caused by the concentration difference of the components plays an important role.
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Keywords:
- copper deposit /
- hyperspectral spectrum /
- altered minerals /
- skarn /
- Chengmenshan
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银属于稀贵金属，兼具工业属性和金融投资属性，也是一种自古以来就备受人们喜爱的首饰工艺品之一。银在矿石或载体矿物中的存在形式对于深入理解成矿过程、确定矿山选矿流程、提高选矿回收率、优化选冶工艺均具有重要意义［1-5］。银矿物种类繁多，目前已发现大约200余种，往往粒度细小不易识别，且银易以类质同象置换的方式进入矿物晶格［5-6］，仅依靠传统的光学显微镜和扫描电子显微镜等人工手动统计方法耗时耗力，且难以实现微细粒、低含量银赋存状态特征的准确测定［7-8］。
近年来，基于扫描电子显微镜(SEM)和X射线能谱仪(EDS)的矿物自动分析系统得到飞速的发展和广泛的应用。如澳大利亚CSIRO Minerals开发的扫描电镜矿物定量评价系统(QEMSCAN或QEM*SEM)［9-10］、昆士兰大学Julius Kruttschnitt矿物研究中心(JKMRC)开发的矿物解离分析仪(MLA)［11-12］、澳大利亚Yingsheng Technology公司创始人Ying Gu博士创建的矿物特征自动分析系统(AMICS)［13-17］、捷克TESCAN公司推出的综合矿物分析仪(TIMA)［18-19］、德国Carl Zeiss公司推出的Zeiss Mineralogic［20-21］、美国ThermoFisher Scientific/FEI公司推出的MAPS Mineralogy［22-23］以及矿冶科技集团有限公司(中国)研发的工艺矿物学参数自动分析系统(BGRIMM Process Mineralogy Analyzing System，简称BPMA)［24-25］等。此类技术可以实现样品自动扫描测量、矿物自动识别和矿物参数表征计算，测定矿物(元素)种类、含量、粒度、解离度、连生关系、赋存状态等矿物学参数，具有自动、快速、准确、高分辨率等突出优势［26-29］，已成为选矿工艺矿物学研究及地学微区矿物信息量化表征的重要手段，在选冶工艺矿物学、煤炭、地质、油气、环境等领域展现出良好应用前景［13-15，17-20，30-35］，尤其适用于微细粒、低品位稀贵金属矿物查找和赋存状态研究［15，36-45］。
本文以某铜矿浮选尾矿为研究对象，利用矿冶科技集团有限公司(原北京矿冶研究总院)研发的BPMA型工艺矿物学参数自动分析系统测定了样品的矿物学组成，分析了铜矿物的粒度、解离度和连生关系等影响选矿指标关键工艺矿物学参数，并对银的赋存状态特征进行详细研究，旨在查明尾矿资源属性，为资源高效综合利用提供矿物学依据，同时为矿物组成复杂、含量低、粒度细小的稀贵金属元素赋存状态研究提供技术借鉴。
1. 实验部分
1.1 实验原料
本文研究的样品为某铜矿选矿厂的浮选尾矿，试样粒度筛析结果见表1。结果显示，该尾矿的磨矿细度较细，−0.074mm粒级的颗粒占有率为68.43%；尾矿中Cu品位为0.44%，主要集中分布在−0.023mm粒级中，分布率为53.65%，其次分布在+0.074mm粒级中，分布率为29.26%；Ag品位为41.96µg/g，主要分布在+0.074mm、−0.074至+0.038mm和−0.023mm粒级中，各粒级分布率分别为22.12%、35.51%和34.58%。
表 1 尾矿试样粒度筛析结果Table 1. Particle size sieving analysis results of the tailing samples粒级
(mm)质量
(g)产率
(%)元素品位 分布率 Cu(%) Ag(µg/g) Cu（%） Ag（%） +0.074 30.5 31.57 0.41 29.4 29.26 22.12 −0.074至+0.038 20.8 21.53 0.22 69.2 10.71 35.51 −0.038至+0.023 13.0 13.46 0.21 24.3 6.39 7.79 −0.023 32.3 33.44 0.71 43.4 53.65 34.58 合计 96.6 100.00 0.44 41.96 100.00 100.00 1.2 样品制备
取0.2～0.5g待测样品，经分散预处理，消除细颗粒团聚、凝絮现象，用按比例配好的环氧树脂在镶嵌模具内(Φ 30mm)将试样冷镶嵌固结，经过粗磨、细磨、精磨、抛光等处理制成专用砂光片，露出颗粒抛光截面，再经过蒸镀碳膜增加导电性之后即可上机测试。详细的样品制备流程可参考文献[41-42，46-48]。
1.3 实验仪器和测试条件
测试分析在矿冶过程智能优化制造全国重点实验室完成，仪器型号为：BPMA型工艺矿物学参数自动分析系统。该系统由扫描电子显微镜(型号：VEGA 3 XMU，捷克TESCAN Brno，s.r.o.)、X射线能谱仪(型号：QUANTAX 200 XFlash® 6|30双探头，德国Bruker Nano GmbH)和工艺矿物学自动分析软件(型号：BPMA V2.0，矿冶科技集团有限公司)组成［24-25，30，41］，除了具有矿物自动分析系统的优势和功能外，亦可以作为扫描电子显微镜和能谱仪使用。
本次实验条件：加速电压20kV，束流强度16nA(～3nA)，工作距离15mm，背散射电子(BSE)成像。使用Au标样检验EDS信号收集计数，用Au-Cu标样和环氧树脂调整SEM-BSE图像亮度/对比度，使BSE图像中环氧树脂的灰度值为10以下且Au标样的灰度值为255，设置BPMA测量参数，进行样品自动测量。
样品测试预设测量参数见表2。主要步骤为：①设置测量参数后，开始自动测量，获取样品BSE图像—去除背底—提取颗粒—颗粒分相—布置能谱分析点—收集EDS谱图，测量以视域(帧)为单位，对视域(帧)内的颗粒进行逐粒扫描；②测量过程由BPMA软件控制SEM & EDS自动进行，当前视域内的颗粒扫描完成之后，自动移至下一个视域进行扫描，直至测量结束，测量过程中尽量对砂光片进行全覆盖无缝隙扫描测量，以确保不遗漏目标矿物颗粒；③可以一次性放入多个砂光片样品，按预先设置的测量参数依次逐个测量，当一个样品测量完成之后，自动跳转至下一个样品继续测量；④所有样品都测量完成后自动关闭扫描电镜加速高压，自动停止测量，整个测量过程无需人员值守，可夜间连续工作［24，26，41-42］；⑤测量完成后，将测量文件中的EDS谱图与BPMA标准库中的矿物EDS谱图进行比对匹配，自动识别矿物并通过伪彩色图像显示矿物成分图(图1)，其中标准库中的EDS谱图可以采用BPMA内置的理论合成谱图，也可以利用实际矿物标定；⑥通过图像分析方法统计计算表征矿物参数；⑦利用BPMA软件控制SEM回找定位到银矿物颗粒所在位置，进行SEM-EDS分析，并统计银矿物的种类、化学成分、粒度、颗粒形态、与载体矿物之间的关系等数据。
表 2 BPMA系统预设测量参数Table 2. Operation conditions of the BPMA system仪器工作参数 设定条件 全颗粒测量 选择颗粒测量 加速电压 20keV 20keV 工作距离 15mm 15mm 束流强度 3nA 3nA 放大倍率 400 1000 视场宽度 692.02µm 276.77µm 图像分辨率 1024×768pixel 1024×768pixel 像素尺寸 0.67µm 0.27µm 最大可测量帧数 1320 8426 背底阈值 30 100 最小颗粒面积 50pixel 1pixel 最大颗粒面积 − − 亮相灰度 100 100 亮相最小打点相面积 4pixel 1pixel 暗相最小打点相面积 4pixel 1pixel 分相精度 3 5 能谱采谱时间 60ms 60ms 测量终止条件 颗粒数: 105000 帧数: 8426 指定目标灰度 / 100～255 指定目标元素 / Ag ![]()
图 1 尾矿试样的BSE图像和BPMA矿物组成伪彩色图a—BPMA扫描BSE图像(局部，25个视域拼接图); b—BPMA矿物组成伪彩色图(局部，25个视域拼接图); c—含辉铜矿颗粒BPMA伪彩色图; d—含斑铜矿颗粒BPMA伪彩色图。Figure 1. BSE image and BPMA false-colored mineral map of the tailing samplesa—BSE image of the tailings (partial); b—BPMA false-colored mineral map of the tailings (partial); c—BPMA false-colored chalcocite-bearing mineral particles; d—BPMA false-colored bornite-bearing mineral particles.2. 结果与讨论
2.1 矿物组成和含量
利用BPMA全颗粒测量模式(PLA)，自动获取样品的BSE图像，根据BSE图像灰度差异去除背底、提取矿石颗粒并分割矿物相布置EDS分析点，然后自动逐点→逐粒→逐帧扫描获取BSE图像和EDS谱图，并利用EDS谱图自动识别矿物，从而获得每个颗粒的矿物组成(元素组成)、面积、粒径、形状、矿物与矿物之间的镶嵌关系等，最后经过图像处理方法进行统计计算而得到各种矿物学数据。本次研究采用PLA模式测量的预设参数见表2，研究得到样品的BSE图像和BPMA矿物组成伪彩色图(局部)如图1所示(其中矿物图例仅显示质量分数＞0.01%的矿物)。
环氧树脂砂光片的制备是矿物自动识别和矿物参数测量最关键的一环，其代表性直接关系到后续数据测量的准确性和真实性［48］，从图1中a和b可以看出，样品经过分散预处理后，消除了细颗粒相互接触团聚、凝絮现象，颗粒分散性良好，保证了后续测量数据的可靠性和真实性；同时，本次研究利用BPMA扫描测量的矿物颗粒样本数较大，共计扫描了105386个矿物颗粒(表3)，保证了测量数据的准确性。矿物种类及含量分析结果列于表3。根据BPMA测定的样品中辉铜矿(Cu2S)、斑铜矿(Cu5FeS4)、黄铜矿(CuFeS2)等含铜矿物含量及对应的矿物中元素含量理论值计算的Cu元素质量百分比(0.42%)与试样中Cu的品位(0.44%)基本一致，从侧面反映了本次BPMA测量数据的准确性。
表 3 尾矿试样的矿物组成分析结果Table 3. Analytical results of mineral composition for the tailing samples序号 矿物名称 分子式 矿物
颗粒数矿物含量
(wt.%)序号 矿物名称 分子式 矿物
颗粒数矿物含量
(wt.%)1 自然银 Ag 50 0.004 17 方解石 Ca[CO3] 5498 5.55 2 辉银矿/螺状硫银矿 Ag2S 21 0.0001 18 白云石 CaMg[CO3]2 4596 4.77 3 硒银矿 Ag2Se 55 ＜0.0001 19 绢云母 K{Al2[AlSi3O10](OH，F)2} 10001 4.74 4 硒铜银矿 CuAgSe 13 Trace 20 斜长石 (Na，Ca)[(Si，Al)4O8] 7100 1.66 5 硫铜银矿 AgCuS 13 Trace 21 辉石 (Ca，Mg，FeⅡ，FeⅢ，Al)(Si，Al)2O6 4373 1.51 6 辉铜矿 Cu2S 454 0.45 22 黑云母 K{Mg，Fe)3[AlSi3O10](OH)2 4893 1.23 7 斑铜矿 Cu5FeS4 182 0.09 23 绿泥石 {(Mg，Fe，Al)3[(Si，Al)4O10](OH)2}·(Mg，Fe，Al)3(OH)6 844 0.38 8 黄铜矿 CuFeS2 10 ＜0.01 24 金红石 TiO2 397 0.26 9 黄铁矿 FeS2 16 ＜0.01 25 重晶石 Ba[SO4] 255 0.20 10 方铅矿 PbS 20 ＜0.01 26 磷灰石 Ca5[(PO4)3]F 263 0.20 11 闪锌矿 ZnS 8 ＜0.01 27 高岭石 Al4[Si4O10](OH)8 276 0.09 12 磁铁矿 FeⅡFeⅢ2O4 560 0.59 28 锆石 Zr[SiO4] 68 0.03 13 钛铁矿 FeTiO3 104 0.01 29 独居石 Ce[PO4] 22 0.03 14 石英 SiO2 28976 54.21 30 其他 / 961 0.21 15 钾长石 K[AlSi3O8] 23726 13.10 合计 / 105386 100.00 16 钠长石 Na[AlSi3O8] 11627 10.66 表3结果显示，研究样品中(含)银矿物主要为自然银(Ag，0.0040%，质量分数，下同)，含少量辉银矿/螺状硫银矿(Ag2S，0.0001%)和硒银矿(Ag2Se)，偶见微量硒铜银矿(CuAgSe)、硫铜银矿(AgCuS)和含银辉铜矿[(Cu，Ag)2S]；铜矿物主要为辉铜矿(Cu2S 0.45%)，其次为斑铜矿(Cu5FeS4，0.09%)，偶见微量黄铜矿(CuFeS2，＜0.01%)；其他金属硫化物含量甚微；含少量的磁铁矿(Fe3O4，0.59%)和微量钛铁矿(FeTiO3，0.01%)；脉石矿物主要为石英(54.21%)，其次为钾长石(13.20%)和钠长石(10.66%)，含少量方解石(5.55%)、白云石(4.77%)、绢云母(4.74%)、斜长石(1.66%)、辉石(1.51%)、黑云母(1.23%)和微量的绿泥石(0.38%)、金红石(0.26%)、重晶石(0.20%)、磷灰石(0.20%)、锆石(0.03%)等。
2.2 铜矿物的粒度分布和解离特征
2.2.1 铜矿物粒度分布特征
研究样品中的铜矿物主要以辉铜矿(Cu2S)的形式存在，其次为斑铜矿(Cu5FeS4)，偶见微量黄铜矿(Cu5FeS4)。利用BPMA测量统计辉铜矿、斑铜矿及铜硫化物集合体(辉铜矿-斑铜矿-黄铜矿集合体)的嵌布粒度特征，结果列于表4。
表 4 尾矿中主要铜矿物嵌布粒度分布Table 4. Grain size distribution of main copper minerals in tailing samples粒级(mm) 辉铜矿 斑铜矿 铜硫化物集合体 含量(%) 累积(%) 含量(%) 累积(%) 含量(%) 累积(%) +0.038 — — — — — — −0.038至+0.020 7.81 7.81 — — 8.55 8.55 −0.020至+0.015 9.04 16.85 — — 12.45 21.00 −0.015至+0.010 23.65 40.50 23.54 23.54 18.94 39.94 −0.010至+0.005 31.25 71.75 33.16 56.70 32.64 72.58 −0.005 28.25 100.00 43.31 100.01 27.42 100.00 注：铜硫化物集合体是将样品中辉铜矿、斑铜矿、黄铜矿等铜硫化物作为一个整体进行统计计算，下同。 表4结果显示，铜硫化物及其集合体的嵌布粒度细微，其嵌布粒度均小于0.038mm，呈细粒-微粒嵌布。其中，辉铜矿嵌布粒度均小于0.038mm，粒度在0.038～0.010mm之间的细粒级辉铜矿占有率为40.50%，粒度小于0.020mm的辉铜矿占有率高达92.19%，粒度小于0.010mm的微粒级辉铜矿占有率高达59.50%；斑铜矿嵌布粒度相对更细，嵌布粒度均在0.015mm以下，其中粒度小于0.010mm的微粒级斑铜矿占有率高达76.47%。
将辉铜矿、斑铜矿、黄铜矿等铜硫化物视为一个整体统计其工艺粒度，结果显示，铜硫化物集合体嵌布粒度依然很细，均在0.038mm以下，其中粒度在0.038～0.010mm之间的细粒铜硫化物集合体占有率为39.94%，粒度小于0.020mm的铜硫化物集合体占有率高达91.45%，粒度小于0.010mm的微粒铜硫化物集合体占有率高达60.06%。
2.2.2 铜矿物解离特征和连生关系
利用BPMA测量统计辉铜矿、斑铜矿及辉铜矿-斑铜矿-黄铜矿集合体(铜硫化物集合体)的解离特征和连生关系，结果列于表5和表6。结果显示，样品中铜矿物及其集合体的解离程度均较低。本文将颗粒中目标矿物的质量百分比在50＜x＜100%区间的矿物颗粒视为富连生体，将颗粒中目标矿物的质量百分比在0＜x≤25%区间的矿物颗粒视为贫连生体(下同)，则辉铜矿完全解离的单体含量仅占15.55%，辉铜矿富连生体占有率为6.08%，富连生体和单体合计占21.63%，辉铜矿贫连生体占有率高达70.12%；斑铜矿完全解离的单体含量占19.22%，富连生体占有率为5.68%，富连生体和单体合计占24.90%，贫连生体占有率高达67.28%。
表 5 尾矿中主要铜矿物解离度分析结果Table 5. Mineral liberation degree analysis results of main copper minerals in tailing samples矿物名称 目标矿物占比(%) 合计
(%)0＜x≤25 25＜x≤50 50＜x≤75 75＜x＜100 100 辉铜矿 70.12 8.25 4.52 1.56 15.55 100.00 斑铜矿 67.28 7.82 4.06 1.63 19.22 100.00 铜硫化物集合体 64.60 12.94 3.36 1.67 17.43 100.00 注：“x”为复合颗粒中目标矿物的质量百分比。 表 6 尾矿中主要铜矿物连生关系分析结果Table 6. The interlocking relationships of main copper minerals in tailing samples矿物名称 矿物单体含量
(%)连生体含量(%) 合计
(%)与其他铜硫化物连生 与石英连生 与长石连生 与方解石、白云石连生 与云母连生 与其他矿物连生 辉铜矿 15.55 6.73 40.90 21.77 7.50 5.56 1.99 100.00 斑铜矿 19.22 17.60 21.16 15.92 12.61 4.18 9.31 100.00 铜硫化物集合体 17.43 / 38.17 24.05 9.57 5.39 5.39 100.00 从铜矿物连生关系来看，除了部分铜矿物单体和少量硫化铜矿物彼此共伴生形成连生体外，大多数铜矿物与石英、长石、云母、方解石、白云石等脉石矿物连生(表6)。其中，与斑铜矿-黄铜矿连生的辉铜矿占有率为6.73%，与石英、长石、碳酸盐矿物(方解石、白云石)、云母等脉石矿物连生的辉铜矿占有率分别为40.90%、21.77%、7.50%和5.56%；与辉铜矿-黄铜矿连生的斑铜矿占有率为17.60%，与石英、长石、碳酸盐矿物(方解石、白云石)、云母等脉石矿物连生的辉铜矿占有率分别为21.16%、15.92%、12.61%和4.18%。
将辉铜矿、斑铜矿、黄铜矿等铜硫化物作为一个整体统计矿物解离特征和连生关系，结果显示，铜硫化物集合体的解离度依然很低，完全解离的单体含量仅占17.43%，富连生体(占5.03%)和单体合计仅占22.46%，而贫连生体占有率高达64.60%。铜硫化物矿物集合体的连生体中，与石英、长石、碳酸盐矿物、云母等脉石矿物连生的占有率分别为38.17%、24.05%、9.57%和5.39%。
综上，在当前磨矿细度下(−0.074mm占68.43%)，铜矿物及其集合体的解离度很低，大部分为贫连生体，欲进一步提高铜的回收率，需要进一步细磨，使铜矿物充分解离或暴露而与药剂接触［8，49］，从而浮选回收。但铜硫化物本身粒度细微，粒度小于0.020mm的铜硫化物及其集合体颗粒占比高于90%，即便细磨也难以充分解离，因此该尾矿的铜回收率很难大幅提高。此外，尾矿中含有少量的绢云母(4.74%)、绿泥石(0.38%)等层状硅酸盐矿物，在磨矿过程中易产生泥化，恶化选矿环境，影响选矿指标［40，49-50］，因此选厂可以通过调整浮选药剂制度或优化流程加强浮选，尽可能地回收辉铜矿、斑铜矿等铜硫化物，以最大程度地回收铜矿物。
2.3 银的赋存特征
2.3.1 银矿物的种类与相对含量
利用BPMA选择颗粒测量模式(SPLA)在1000倍放大倍率下(对应的像素尺寸为0.27µm，以囊括粒度在0.27µm以上的所有目标矿物颗粒)对样品进行全覆盖无缝隙自动扫描测量，以最大限度地保证不遗漏目标矿物，本次实验扫描矿物总颗粒数累计大于150万颗，共识别出银矿物156粒，具有较好的统计性。
样品中银矿物种类及相对含量统计结果列于表7。结果显示，样品中银矿物主要为自然银(Ag)(图2中a，b，c)，矿物相对质量分数为93.55%，含少量辉银矿/螺状硫银矿(Ag2S)(图2中d，e)和硒银矿(Ag2Se)(图2f)，相对质量分数分别为2.30%和1.84%，偶见微量硒铜银矿(CuAgSe)(图2g)、硫铜银矿(AgCuS)(图2h)和含银辉铜矿[(Cu，Ag)2S](图2i)，相对质量分数分别为0.41%、1.51%和0.39%。
表 7 尾矿中银矿物的种类及相对含量Table 7. Mineral composition and relative content of silver-bearing minerals in tailing samples银矿物种类 银矿物含量 矿物中银元素的
平均含量(%)银的分布率
(%)银矿物颗粒数 相对质量百分比(%) 自然银(Ag) 50 93.55 99.09 95.62 辉银矿/螺状硫银矿(Ag2S) 21 2.30 87.11 2.07 硒银矿(Ag2Se) 55 1.84 70.33 1.33 硒铜银矿(CuAgSe) 13 0.41 35.43 0.15 硫铜银矿(AgCuS) 13 1.51 51.15 0.80 含银辉铜矿[(Ag，Cu)2S] 4 0.39 6.88 0.03 合计 156 100.00 / 100.00 ![]()
图 2 尾矿中银矿物嵌布特征(BSE图像)a—粒径较大的自然银单体颗粒; b—自然银与方解石连生; c—微细粒自然银被石英包裹; d—微细粒裂纹椭球状辉银矿/螺状硫银矿被石英包裹; e—螺状硫银矿呈菱形片状、板状集合体; f—微细粒硒银矿(Nau-1)嵌布于方解石裂隙中，硒银矿(Nau-2)被方解石包裹; g—硒铜银矿沿方解石颗粒内部的裂隙发育; h—硫铜银矿与石英连生; i—含银辉铜矿与钾长石连生。Slv—自然银; Arg—辉银矿; Aca—螺状硫银矿; Nau—硒银矿; Euc—硒铜银矿; Str—硫铜银矿; Chc-(Ag)—含银辉铜矿; Qtz—石英; Cal—方解石; Kln—高岭石; Ab—钠长石; Chc—辉铜矿; Kfs—钾长石。Figure 2. BSE images of silver-bearing minerals in tailing samplesa—Natural silver particles with larger size; b—Natural silver coexists with calcite; c—Fine grained natural silver particles wrapped in quartz; d—Fine grained ellipsoidal argentite/acanthite with cracks，wrapped in quartz; e—Rhombic or plate-like acanthite aggregate; f—Fine grained naumannite (Nau-1) embedded in calcite cracks，naumannite (Nau-2) wrapped in calcite; g—Eucairite developed along calcite fractures; h—Stromeyerite coexists with quartz; i—Silver-bearing chalcocite coexists with K-feldspar. Slv—Natural silver; Arg—Argentite; Aca—Acanthite; Nau—Naumannite; Euc—Eucairite; Str—Stromeyerite; Chc-(Ag)—Silver-bearing chalcocite; Qtz—Quartz; Cal—Calcite; Kln—Kaolinite; Ab—Albite; Chc—Chalcocite; Kfs—K-feldspar.利用EDS分析银矿物的化学成分，得到各类银矿物的平均化学元素含量为：自然银Ag 99.09%，S 0.91%；辉银矿/螺状硫银矿Ag 87.11%，S 12.89%；硒银矿Ag 70.33%，Se 29.67%；硒铜银矿Ag 35.43%，Cu 31.10%，Se 33.48%；硫铜银矿Ag 51.15%，Cu 31.81%，S 17.04%；含银辉铜矿Ag 6.88%，Cu 69.75%，S 23.37%。据此，计算银在自然银、辉银矿/螺状硫银矿、硒银矿、硒铜银矿、硫铜银矿、含银辉铜矿中的分布率分别为95.62%、2.07%、1.33%、0.15%、0.80%和0.03%(表7)。
2.3.2 银矿物的嵌布特征
银矿物的嵌布特征统计结果列于表8。结果表明，样品中银矿物的解离程度较高，银矿物单体占有率高达88.28%；与石英、方解石、长石等脉石矿物共伴生产出但表面裸露的银矿物连生体占有率为9.82%；嵌布于石英、方解石裂隙中的银矿物占有率为0.60%。由于自然银、辉银矿/螺状硫银矿相对易浮且解离程度较高，故可以通过浮选法与铜硫化物一起回收［51-53］。此外，样品中还存在少量被石英、方解石等脉石矿物包裹的银矿物，其占有率为1.30%，这部分银矿物难以解离和回收［8，54］。
表 8 尾矿中银矿物的嵌布特征及占有率统计结果Table 8. Occurrence characteristics and distribution ratio of silver-bearing minerals in tailing samples银矿物种类 银矿物赋存形式 嵌布特征 颗粒数 相对质量百分比
(%)合计
(%)自然银 单体 单体解离 39 84.13 84.13 连生 与石英连生 4 7.40 8.92 与方解石连生 2 1.38 与钠长石连生 2 0.14 包裹 被石英包裹 2 0.47 0.49 被方解石包裹 1 0.02 辉银矿/螺状硫银矿 单体 单体解离 17 2.01 2.01 连生 与钠长石连生 1 0.07 0.07 包裹 被石英包裹 3 0.22 0.22 硒银矿 单体 单体解离 4 0.42 0.42 连生 与方解石连生 6 0.54 0.57 与钠长石连生 2 0.03 裂隙 嵌布于方解石裂隙中 16 0.25 0.34 嵌布于石英裂隙中 3 0.09 包裹 被方解石包裹 23 0.48 0.50 被石英包裹 1 0.02 硒铜银矿 单体 单体解离 1 0.16 0.16 裂隙 嵌布于方解石裂隙中 12 0.26 0.26 硫铜银矿 单体 单体解离 9 1.24 1.24 连生 与白云石连生 1 0.15 0.19 与石英连生 1 0.03 包裹 被石英包裹 2 0.09 0.09 含银辉铜矿 单体 单体解离 3 0.32 0.32 连生 与钾长石连生 1 0.07 0.07 合计 156 100.00 100.00 注: “连生”是指银矿物与其他矿物共伴生但其表面裸露的嵌布形式，下同。 2.3.3 银矿物的嵌布粒度
样品中银矿物的嵌布粒度统计列于表9。结果显示，银矿物嵌布粒度不均匀，粗粒(＞74µm)、中粒(74～37µm)、细粒(37～10µm)、微粒(＜10µm)银矿物的占有率分别为32.25%、30.35%、21.44%和15.95%。
表 9 尾矿中银矿物粒度分布Table 9. Size distribution of silver-bearing minerals in tailing samples粒级
(µm)银矿物* 自然银 辉银矿/螺状硫银矿 硒银矿 颗粒数 质量百分比
(%)累积
(%)颗粒数 质量百分比
(%)累积
(%)颗粒数 质量百分比
(%)累积
(%)颗粒数 质量百分比
(%)累积
(%)+74 1 32.25 32.25 1 34.47 34.47 — — — — — — −74+37 1 30.35 62.60 1 32.44 66.91 — — — — — — −37+20 2 14.99 77.59 2 16.03 82.94 — — — — — — −20+10 4 6.45 84.04 4 6.90 89.84 — — — — — — −10+5 20 8.69 92.73 13 6.77 96.61 3 50.75 50.75 1 15.29 15.29 −5+4 14 2.39 95.12 4 1.02 97.63 2 11.33 62.09 3 26.43 41.71 −4+3 23 2.61 97.73 12 1.79 99.42 5 21.08 83.17 3 13.20 54.91 −3+2 30 1.49 99.22 5 0.34 99.77 7 13.22 96.38 8 22.58 77.49 −2+1 29 0.65 99.88 8 0.23 100.00 3 3.49 99.87 16 17.56 95.05 −1 32 0.12 100.00 0 0.00 100.00 1 0.13 100.00 24 4.95 100.00 注： “银矿物粒度”是指将试样中自然银、辉银矿/螺状硫银矿、硒银矿、硒铜银矿、硫铜银矿等所有的银矿物作为整体统计其粒度。 各类银矿物中，自然银的嵌布粒度相对较粗，粗粒(＞74µm)、中粒(74～37µm)、细粒(37～10µm)、微粒(＜10µm)自然银的占有率分别为34.47%、32.44%、22.93%和10.15%；辉银矿/螺状硫银矿、硒银矿、硒铜银矿、硫铜银矿等的嵌布粒度细微，其嵌布粒度均小于10µm。
综上，由于样品中主要银矿物(自然银、辉银矿/螺状硫银矿)相对易浮，且在当前磨矿细度下(−0.074mm占68.43%)，银矿物的解离度较高，可通过加强浮选与铜硫化物一起回收［51-53］。由于银矿物密度较大，在浮选中易从气泡表面脱落进入尾矿中，因此在浮选过程中应该注意对粗粒(＞74µm)和中粒(74～37µm)银矿物的回收，防止其沉槽而造成损失［41］，采用重选法配合浮选可以有效回收尾矿中粗粒银矿物［50，55-58］。另外，样品中存在少量被石英、方解石等脉石矿物包裹的银矿物(1.30%)，这部分银矿物难以回收。
3. 结论
采用基于扫描电子显微镜(SEM)和X射线能谱仪(EDS)的工艺矿物学参数自动分析系统(BPMA)，对铜矿浮选尾矿(Ag 41.96µg/g，Cu 0.44%)开展了铜和银的赋存状态及工艺矿物学特征研究。结果表明，样品中的铜主要赋存于辉铜矿和斑铜矿中，铜矿物及其集合体的嵌布粒度细微(＜0.038mm)且解离程度较低(单体占比＜20%)，是影响铜回收的主要矿物学因素；银主要以自然银的形式存在，含少量辉银矿/螺状硫银矿、硒银矿，偶见微量硒铜银矿、硫铜银矿和含银辉铜矿，银在各(含)银矿物中的分布率分别为95.62%、2.07%、1.33%、0.15%、0.80%和0.03%；银矿物嵌布粒度不均匀，粗粒、中粒、细粒、微粒银矿物的占有率分别为32.25%、30.35%、21.44%和15.95%；银矿物的解离程度较高，单体占有率高达88.28%。通过加强浮选尽可能地回收辉铜矿、斑铜矿等铜硫化物，以最大程度地回收铜，大部分银矿物可以随之富集回收，采用重选配合浮选回收粗粒银矿物。
本文采用BPMA全颗粒测量模式测定样品的矿物学组成，并分析了铜矿物的粒度、解离度和连生关系等影响选矿指标关键工艺矿物学参数；利用BPMA选择颗粒测量模式—BPMA目标矿物回找—SEM-EDS微区形貌和成分分析，快速查找鉴定银矿物种类并探究银的赋存特征。采用的BPMA & SEM-EDS矿物分析方法，可以从微米-亚微米级尺度完成矿物自动识别与矿物参数表征，为开展稀贵金属矿元素赋存状态及工艺矿物学特性、资源高效综合利用等方面的研究提供技术支撑。然而，目前微细粒目标矿物BPMA回找和SEM-EDS分析仍然需要人工完成，因此开发BPMA回找和SEM-EDS分析全自动解决方案是下一步亟待开展的工作。
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图 2 ZKJ9-7钻孔蚀变矿物——岩性分布柱状图
Figure 2. Histogram of altered mineral-lithology in ZKJ9-7 drilling
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图 3 ZKJ9-7钻孔Cu含量与钻孔深度关系
Figure 3. Relationship between Cu content and depth in ZKJ9-7 drilling
表 1 CMS350B岩心光谱扫描技术参数
Table 1 Technical parameters of core spectrum scan in CMS350B
参数 工作条件 移动方向 X、Y方向移动 平台 长1.5m，宽1.5m 有效移动距离 X：1.2m，Y：1.2m 扫描分辨率 1mm 定位精度 优于0.1mm 最大扫描速度 200mm/s 有效荷载 样品台300kg，移动台100kg 光谱范围 350~2500nm 光谱分辨率 小于6nm 测量矿物 低温蚀变矿物 照片面积 130mm×100mm 照片分辨率 0.1mm2 
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表 2 ZKJ9-7钻孔典型蚀变矿物光谱特征
Table 2 Spectral characteristics of typical altered minerals from the ZKJ9-7 drilling
矿物 波谱图 波谱特征 碳酸盐 
碳酸盐在2300~2400nm间具有单一的吸收特征，对称性左宽右窄，有别于其他矿物；同时绝大多数矿物在2100~2200nm及2500nm附近具有次一级特征吸收峰 蒙脱石 
蒙脱石在2208nm附近表现出强烈的吸收特征，同时在1410nm和1910nm附近具有吸收特征 绢云母 
绢云母的光谱吸收特征主要分布在2200nm附近有明显的吸收峰，在2340nm和2440nm附近有次级吸收峰 高岭石 
高岭石在1400nm和2200nm处出现双吸收峰，同时双吸收峰的距离较近(< 15nm)
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表 3 城门山矿区蚀变带划分
Table 3 Partition of alteration zone in Chengmenshan copper deposit
蚀变带 亚带 蚀变带名称 相对位置 蚀变特征 内带 1 钾长石-石英化带 中心带 岩体中的蚀变 2 黑云母-钾长石化带 过渡带 3 泥化-绢云母化带 边缘带 外带 4 矽卡岩化带 接触带 围岩中的蚀变(碳酸盐类岩石和砂岩) 5 硅化-大理岩化带 外接触带
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表 4 ZKJ9-7钻孔中石榴子石的化学组成
Table 4 Chemical compositions of garnet in ZKJ9-7 drilling
元素 各样品化学组成(%) 9-7-3-1 9-7-3-2 9-7-3-3 9-7-3-5 9-7-3-6 9-7-3-7 9-7-3-8 SiO2 37.902 37.867 38.019 38.503 37.027 37.455 38.501 CaO 34.941 35.274 34.902 35.365 34.608 34.874 34.121 FeO 16.679 16.601 17.044 13.112 17.921 19.106 17.701 Al2O3 8.568 9.058 8.897 11.828 7.548 7.202 8.297 MnO 0.379 0.295 0.341 0.505 0.343 0.347 0.320 TiO2 0.148 0.164 0.075 0.170 0.199 0.012 0.046 K2O 0.019 0 0.014 0.036 0.023 0.011 0.003 Na2O 0 0.011 0.008 0.052 0.013 0.037 0.066 MgO 0.096 0.058 0.081 0.122 0.148 0.034 0.098 Cr2O3 0.019 0.021 0 0.008 0.001 0 0.001 NiO 0 0.009 0 0 0 0 0 总计 98.751 99.358 99.381 99.701 97.831 99.078 99.154
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