Geochemical Characteristics and Organic Matter Enrichment Mechanism in Late Paleozoic Mudstone, Eastern Margin of Ordos Basin
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摘要:
鄂尔多斯盆地东缘煤层气、致密砂岩气资源丰富且含气层位较多，为探究煤系地层泥质烃源岩有机碳含量及其影响因素，指导该区煤系气资源高效开发，本文采集了石西地区石盒子组、山西组和太原组共计26块泥质岩样品，利用ICP-MS、SEM、XRF和同位素质谱仪开展有机碳含量、干酪根碳同位素、主微量元素和黏土矿物组成等分析测试工作。基于实验结果，对石炭—二叠系沉积环境(包括氧化还原条件、古气候及陆源碎屑)进行了分析，并进一步探究其对有机质富集的控制作用。结果表明，研究区山西组和太原组泥岩样品有机碳含量介于0.31%～5.97%(均值2.87%)，而石盒子组为0.09%～2.75%(均值0.72%)。太原组至石盒子组样品Sr/Cu和Mg/Ca值偏低，Fe/Mn值较高，指示该沉积时期整体属于温暖潮湿气候，氧化还原敏感元素(RSEs)指标V/(V+Ni)和Ce/La均值分别为0.75、1.93，呈现缺氧环境特征。TOC值与Sr/Cu、Fe/Mn等气候指标相关性很弱，当TOC值小于1，与氧化还原敏感元素(RSEs)无明显相关性；当TOC值大于1，TOC和Al、RSEs元素之间分别存在显著正相关性。上述表明太原组和山西组有机质富集主要受水体氧化还原条件和陆源碎屑控制，石盒子组沉积时期受鄂尔多斯盆地东缘晚古生代海退趋势影响，由浅海陆棚相过渡为海陆过渡相，处于动水、高能环境，有机质不易富集保存。
Abstract:BACKGROUNDIn the past two decades, with the development of CBM technology, the reduction of recoverable resources in shallow coalbed methane and the consumption of unconventional natural gas in China increasing year by year, the development of deep coalbed methane is imperative. The coalbed methane resources in China are about 30.05×1012m3, and the coalbed methane resource within the burial depth range from 1000m to 2000m is about 18.87×1012m3, accounting for 62.8% of the total resources, which reflects that deep coalbed methane is an important resource foundation for the large-scale development of China’s coalbed methane industry. As the second largest petroliferous basin in China, the Ordos basin has great potential for exploration of deep coalbed methane. In the Eastern Ordos Basin, the coalbed methane resource less than 1500m in depth is about 9×1012m3. Although the eastern edge of the Ordos Basin is rich in deep coalbed methane and tight sandstone gas, the enrichment characteristics and controlling factors of organic matter in coal-bearing strata are unclear, which is not conducive to the study on the storage law of resource, evaluation of development potential, and selection of favorable areas.
OBJECTIVESTo reveal the organic carbon content and its influencing factors of mudstones in the coal measure strata and guide the efficient development of coal-measure gas in the eastern margin of the Ordos Basin.
METHODS(1) Analytical method: A total of 26 mudstone samples from the Shihezi, Shanxi and Taiyuan Formations were collected in the Shixi area. The content of major and trace elements, organic carbon content and clay mineral characteristics were tested by XRF, ICP-MS and SEM. Carbon isotope of Kerogen was determined by gas chromatography-isotope ratio mass spectrometry (GC-IRMS). The working standard of carbon isotope adopted the international standard PDB. (2) The mode of organic matter enrichment: Based on the experimental results, the Carboniferous—Permian sedimentary environment (including redox conditions, paleoclimate and terrigenous clastic characteristics) was studied with geochemical indicators, then correlation between sedimentary environment and organic matter content was further explored.
RESULTS(1) Organic and elemental geochemical characteristics of muddy source rocks. Compared with the data of major elements in the upper crust of the North China Plate, the Carboniferous—Permian mudstone samples in the study area show significant enrichment of Al2O3 and TiO2, and Al2O3/SiO2 value ranges from 0.11 to 0.58 (mean value is 0.37), indicating that the sample has a high content of clay minerals. The trace elements are significant enrichment of Li and Cs, slight depletion of Sr, and significant depletion of Zn and Ba. Rare earth elements are highly enriched overall (mean value is 475.4μg/g), and higher than UCC (174.074μg/g) and PAAS (211.78μg/g). The organic carbon content of mudstone samples from the Shanxi and Taiyuan Formations in study area is relatively high (mean value is 2.87%), while the Shihezi Formation is relatively low (mean value is 0.72%). (2) Redox-sensitive elements, mainly including Mo, V, U, Ni, Ce and La, are important indicators for characterizing the oxidation environment of sedimentary water bodies. V/(V+Ni) values range from 0.61 to 0.89 (mean value is 0.75), and the differentiation of each layer is not obvious (mean value of Shihezi Formation is 0.79, Shanxi Formation is 0.74, Taiyuan Formation is 0.78), and Ce/La values range from 1.55-2.3 (mean value is 1.93). The above indicators exhibit the characteristics of a poor oxygen environment. The corrected CIA index ranges from 85 to 100, reflecting the strong weathering of parent rock in the source area under a hot-humid environment. Besides, the Sr/Cu and Mg/Ca values of the sample range from 3.16 to 24.89 (mean value is 7.43) and 0.34 to 7.98 (mean value is 2.91), respectively. Fe/Mn values range from 21.35455 to 545.72 (mean value is 202.25), indicating a warm and humid climate during the late Paleozoic. The clay mineral content in the terrestrial debris of the sample is relatively high, which consists mainly of kaolinite (mean value is 39.27%) and illite (mean value is 28.54%). (3) The sedimentary period from the Taiyuan Formation to the Shihezi Formation belongs to a warm and humid climate as a whole, and the bottom of the sedimentary water body is in an anoxic environment. There was no significant correlation among climatic indices of Sr/Cu, Mg/Ca, Fe/Mn and TOC values, however, when the TOC value was more than 1, it was significantly positively correlated with Al and redox sensitive elements (RSEs).
CONCLUSIONSThe enrichment of organic matter in the argillaceous rock of the Taiyuan Formation and Shanxi Formation is controlled mainly by water redox conditions and terrigenous debris. The Shihezi Formation inherites the regressive trend of the eastern margin of the Ordos Basin in the late Paleozoic, and its sedimentary environment changes from shallow shelf to marine-continental transitional facies, causing a dynamic ambient and high energy circumstance, in which organic matter is not easily enriched and preserved.
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Keywords:
- Ordos Basin /
- organic matter /
- enrichment mechanism /
- Shixi area /
- inductively coupled plasma-mass spectrometry /
- scanning electron microscope
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地热水的水化学特征包含其形成过程中地质、构造、断裂、蚀变以及环境变化等多种信息，是研究地热流体形成和物质来源最基本和最重要的特征之一［1］。近年来许多学者对地热水的水化学特征开展研究，如西藏查孜、觉拥、加查象牙泉等水化学特征分析［2-4］；谭梦如等［5］、刘成龙等［6］对云南勐海县勐阿街温泉、硫磺洞温泉水文地球化学特征和成因进行了分析；刘明亮等［7］研究了雄安新区地热水化学特征及其指示意义。较多学者［8-11］开展了地热水中化学元素的分析测试工作，而对地热水中的胶体粒子的分析研究工作有待加强。
目前，对天然水中胶体粒子的研究已经开展了一些工作，已有学者发现胶体粒子可以通过吸附-解吸过程影响着物质和元素的生物地球化学循环过程［12-13］。日本地热工作者Tanaka等［14］用快速原子轰击质谱法在地热水中检测到二氧化硅的单体、二聚体、三聚体、四聚体等多聚体，但未能检测到二氧化硅球形胶体粒子；该温泉中的鲕粒蛋白石是由二氧化硅微球组成的，Tanaka等认为二氧化硅球形胶体粒子是形成鲕粒蛋白石的关键一环。Otsu等［15］对地热水中SiO2胶体粒子的粒径分析方法进行了模拟研究。罗雯等［16］验证了硅华中铯(Cs)的含量与蛋白石中的Q3结构有关。地热水中SiO2胶体粒子研究对热储温标公式的应用有重要的参考价值，深入研究自然条件下胶体粒子在地热水中生成和沉淀的原因十分有意义。基于此背景，开展地热水中胶体粒子的测试研究很有必要。
西藏地区地热活动强烈，地热水资源丰富，且以富含锂、铷、铯、硼等元素为特征。羊八井地热田是中国著名的高温地热田，其位于西藏自治区拉萨市西北当雄县羊八井区西侧，念青唐古拉山山前凹陷盆地的西南段，海拔4200～4500m，距拉萨市约90km。研究该地区地热水中胶体粒子的分析方法有助于更好地认识西藏高温地热田的水化学特点，并对西藏高温地热水的分析测试提供经验。本工作通过激光粒度仪测定了羊八井地热水中胶体粒子的粒径；透射电镜和扫描电镜表征胶体粒子的形貌；红外光谱测定胶体粒子的特征谱峰。通过实验分析得到了胶体粒子的结构成分。在此基础上，讨论了地热水中硅实验室之间分析结果相差较大原因及胶体粒子对地热水中有价元素的富集情况，为深入研究羊八井地热水中胶体粒子对铯的吸附方式和铯硅华矿床的研究提供借鉴。
1. 实验部分
1.1 仪器与设备
Mastersizer 2000型激光粒度仪(英国Malvern公司)；Tecnai G2 F20热场发射透射电镜(美国FEI公司)；JSM-6700F扫描电子显微镜(日本电子JEOL公司)；X-MaxN型X射线能谱仪(英国OXFORD公司)；VERTEX70傅里叶变换近红外光谱仪(德国Bruker公司)；Lambda35紫外可见分光光度计(美国PerkinElmer公司)；Thermo iCAP6300 Duo电感耦合等离子体发射光谱仪(美国ThermoFisher公司)；WGZ-200型台式浊度仪(中国昕瑞公司)。
1.2 样品采集与处理
本实验选取羊八井地热旅游区蓝色天国晾晒池中地热水作为研究对象。该地热水为羊八井深层地热井ZK4001尾水，在日光下有明显的丁达尔效应，经0.45µm膜过滤后保存于聚乙烯瓶中。该地热水的主要特征是胶体粒子稳定、不沉淀且含量巨大。只有稳定的胶体溶液才能用各种仪器表征。胶体样品在超纯水稀释的过程中仍能保持稳定为稀释实验提供了保障。大量的胶体粒子使得过滤收集胶体粒子变得容易，并使进一步表征滤出的胶体粒子成为现实。
1.3 样品测试
为探明胶体粒子在地热水中的粒径、形貌、化学成分。通过激光粒度仪测定该地热水中胶体粒子的平均粒径；并用透射电镜(TEM)观察该地热水中胶体粒子的形貌。用电感耦合等离子体发射光谱法(ICP-OES)分别检测该地热水胶体粒子过滤前后主要化学成分。对比地热水过滤前后的主要化学成分的差别推测出胶体粒子的化学成分。
将经过0.1µm滤膜滤出的胶体粒子经自然风干后进行能谱仪(EDS)成分分析、红外光谱(FTIR)结构特征分析、扫描电镜(SEM)形貌表征，进一步佐证胶体粒子的成分、结构、形貌。
1.4 测试数据质量控制
电导率按《地下水质分析方法》(DZ/T 0064—2021)分析，其他检测项目按照《食品安全国家标准 饮用天然矿泉水检验方法》(GB 8538—2022)分析。样品分析质量依照《地质矿产实验室测试质量管理规范》(DZ/T 0130—2006)第6部分：水样分析质量管理要求。通过测定国家标准物质来控制准确度，精密度采用样品平行测定，判断依据数学模型：
Y=11.0×C×X−0.28 式中：Y为重复分析相对偏差允许限(%)；X为各组分分析结果浓度值(mg/L)；C为重复分析相对偏差允许限系数。
2. 结果与讨论
2.1 浑浊度的意义
地热水经过0.45µm和0.22µm滤膜过滤后，丁达尔效应依然明显(浑浊度41.7NTU)，但经0.1µm滤膜过滤后变为无色，丁达尔现象微弱(浑浊度2.42NTU)，可见地热水中胶体粒子无法通过0.1µm的滤膜。由此推测水体中胶体粒子的粒径大小为100nm左右。胶体粒子被过滤后，地热水的浑浊度明显降低。浑浊度是由于水中存在悬浮物或者胶态物造成的光学散射或吸收行为引起的。通过观察地热水不同稀释比例的浊度变化趋势，证实随着稀释比例的增大，地热水的浊度随之变小，为水样报告中浊度值的解读提供了经验。分析结果见表1。
表 1 样品过滤前后及稀释后分析结果Table 1. Analysis results of samples after different treatments.样品及
处理pH Na
(mg/L)K
(mg/L)Ca
(mg/L)Mg
(mg/L)Fe
(mg/L)Mn
(mg/L)Al
(mg/L)浑浊度
(NTU)地热水 8.61 1658 259.1 15.49 0.12 0.81 0.0099 5.13 41.7 过滤后 8.63 1520 248.8 7.31 0.13 ND 0.0059 0.16 2.42 稀释2倍 8.81 593.5 137.8 4.55 0.048 0.40 0.0021 1.82 17.4 稀释5倍 8.83 240.2 54.46 1.82 0.019 0.17 0.00092 0.70 5.92 稀释10倍 8.84 133.4 29.42 1.11 ND 0.078 0.00085 0.36 2.41 稀释20倍 8.81 64.64 13.84 0.45 ND 0.052 0.00078 0.18 0.94 稀释50倍 8.74 31.42 5.83 0.41 0.40 0.17 ND 0.070 0.53 稀释100倍 8.70 14.75 2.95 2.88 0.40 0.010 ND 0.029 ND 样品及
处理HCO3 −
(mg/L)CO3 2−
(mg/L)SO4 2−
(mg/L)Cl−
(mg/L)SiO2
(mg/L)H2SiO3
(mg/L)HBO2
(mg/L)TDS
(mg/L)电导率
(mS/cm)地热水 169.3 406.8 190.4 1973 1509 121.5 1175 7340 7.28 过滤后 211.0 384.0 192.6 2015 120.8 79.15 1115 5554 7.21 稀释2倍 56.74 210.9 88.14 927.5 671.0 92.70 540.7 2571 3.14 稀释5倍 27.24 84.26 41.68 376.1 262.8 77.33 208.4 1325 1.35 稀释10倍 13.62 41.85 18.41 196.1 138.2 55.45 110.7 767.8 0.69 稀释20倍 18.72 12.28 9.03 92.27 69.11 33.85 54.68 336.4 0.35 稀释50倍 7.38 7.25 3.90 39.32 29.34 7.07 22.25 134.2 0.18 稀释100倍 8.51 2.23 1.91 20.21 15.13 3.50 11.25 70.26 0.067 注：“ND”表示未检出，除pH、浑浊度、电导率外其他组分含量的单位为mg/L。过滤后为地热水经过0.1µm滤膜过滤胶体粒子后的样品；稀释2倍、稀释5倍、稀释10倍、稀释20倍、稀释50倍、稀释100倍分别为地热水通过超纯水稀释，稀释后的样品摇匀后静置20天然后进行分析测试。 2.2 胶体粒子对电导率的影响
通过比较表1地热水过滤前后的测定结果，发现过滤后SiO2减少了1388mg/L，溶解性固体总量(TDS)减少了1786mg/L。因过滤前后地热水中其他离子变化不大，由此推断出被过滤掉的胶体粒子主要成分是SiO2。同时发现过滤后钾(K)、钠(Na)、钙(Ca)、铝(Al)的含量变少，说明这部分阳离子有可能吸附在胶体粒子表面随胶体一起被滤出。很多地热工作者通常用电导率来计算TDS［17］，然而这种方法只适用基体简单的水样，对于胶体粒子含量较高的地热水其计算结果和实际结果差值较大。羊八井地热水过滤前后其电导率变化很小，但过滤前后TDS相差很大。这是由于胶体粒子是以双电层结构存在地热水中的，这种双电层结构使整个胶团呈现电中性。在SiO2胶体粒子制备实验中，胶体粒子成长后电导率值趋于最小并保持稳定［18］，因而胶体粒子的存在对样品的电导率贡献较小，但是对TDS贡献较大。
2.3 SiO2和H2SiO3分析结果的不同意义
由于目前没有地热水检测的国家标准，地热水中硅的检测方法是依据《食品安全国家标准 饮用天然矿泉水检验方法》(GB 8538—2022)，而标准中硅的检测方法有两种方法：一种是ICP-OES分析的SiO2；另一种是硅钼黄(蓝)光谱法即紫外可见分光光度计(UV-Vis)测得的H2SiO3。一般来说，UV-Vis测得的H2SiO3为大家熟知的偏硅酸即可溶性硅酸［19-20］，而ICP-OES测得的SiO2为地热水中的全硅。一般矿泉水中的硅含量较低，其主要以偏硅酸的形式存在，这种情况下两种方法测得的硅含量接近。但一些地热水中的硅含量高，存在形式复杂，这类地热水中同时存在着偏硅酸和硅酸的多聚体［14］和胶体粒子，这时两种方法测得的硅含量差别较大。而个别科研人员将ICP-OES测得的SiO2和UV-Vis法测得的H2SiO3二者结果相互转换使用。这是地热水中硅的实验室间比对结果差别较大［21］的一个原因。通过对比表1中ICP-OES测得的SiO2和UV-Vis测得H2SiO3的分析结果相差较大。而经过0.1µm滤膜滤出胶体粒子后，两种方法的硅分析结果差值由1387.5mg/L缩小到41.65mg/L，这种巨大的变化说明该胶体粒子可以被ICP-OES检测，但不被UV-Vis检测。其原因是胶体粒子可以被等离子体产生的高温激发，但不能与钼酸铵显色，因此可以通过ICP-OES和UV-Vis的差值来判断样品中胶体粒子的含量。地热水稀释后UV-Vis测定值会明显增加，但即使稀释到100倍ICP-OES测定值仍然大于UV-Vis测定值，说明通过稀释可以使部分的SiO2胶体粒子转化为H2SiO3。
2.4 样品表征结果
对地热水中的胶体粒子进行了一系列的表征。首先通过激光粒度仪测定了地热水胶体粒子的平均粒径为80.83nm。随后进行透射电镜(TEM)表征，将地热水滴到待测铜网上，待自然挥发后上机测定。从图1中a、b中可以看到羊八井地热水中含有大量的胶体粒子，因样品未经超声等任何处理，该电镜图片中胶体粒子的形态接近于胶体粒子在地热水中的形态，胶体粒子的粒径集中分布在50～100nm之间。同时将地热水中的滤出物进行了扫描电镜(SEM)分析，从图1中c、d中可以看出滤出物呈球形，且粒径分布在100nm附近，这也与之前激光粒度仪分析的结果相吻合。
![图 1 胶体粒子的透射电镜和扫描电镜图像]()
图 1 胶体粒子的透射电镜和扫描电镜图像a、b—胶体粒子的透射电镜图像；c、d—胶体粒子的扫描电镜图像。Figure 1. The TEM patterns and SEM patterns of colloidal particles.为了进一步确定滤出物的成分，进行了能谱仪(EDS)分析(图2)，结果表明滤出物主要为硅氧化合物，且硅氧质量比为0.83，接近SiO2的理论值0.88，从而也印证了胶体粒子的主要成分为SiO2。同时能够发现，除了含有Si、O元素外，还含有少量Na、K、Cl、Ca元素，说明胶体粒子在滤出时会携带其他离子。
为了进一步确定胶体粒子的结构，将滤出物自然风干后进行红外光谱(FTIR)表征。从图3可以看出在1073cm−1、796cm−1、593cm−1三处有十分强烈的吸收，1073cm−1处为Si—O—Si反对称伸缩振动，796cm−1和593cm−1处为Si—O键对称伸缩振动，该滤出物的特征吸附峰和蛋白石的红外吸收峰位相吻合［22-24］。证实了该胶体粒子与蛋白石有密切的关系［14］。
对于一些文献中认为不可溶性硅是硅聚合物、SiO2胶体粒子［25］的猜想，通过对地热水中SiO2胶体粒子的TEM、SEM、FTIR表征证实了该猜想。
2.5 胶体粒子行为的影响
地热水中SiO2含量与热储温度有特殊关系，地热工作者建立了不同SiO2地热温标公式，如无蒸汽散失的石英温标、玉髓温标、无定形SiO2温标计算地热水温度［26］，不同的温标公式对应着不同应用条件。但地热水中SiO2有不同的聚合度，聚合度大的形成胶体粒子，而胶体粒子容易沉淀从而导致该类地热水的热储温度偏低。上述研究可以计算地热水中胶体粒子的含量，因而本研究对地热温标应用有重要参考价值。
由于SiO2胶体粒子有吸附地热水中金属离子的能力，这为铯硅华的形成机理提供依据［25］，即SiO2胶体粒子表面大量的活性羟基基团可以吸附铯而形成含铯硅华［27］。通过ICP-OES测定胶体粒子滤出物中的铯，结果表明胶体中铯含量为0.15%。SiO2胶体粒子对铯的优异富集能力是西藏铯硅华形成的原因之一。由于SiO2胶体粒子对高价阳离子具有更强的吸附能力［28］且西藏地区部分泉华中发现了稀土元素的存在，因而可以进一步研究稀土元素与SiO2含量之间的关系。多格错仁南岸地区共有100个以上的盐泉钙华沉积点，盐泉平均盐度能达到41.22g/L［29］。本次研究发现西藏多格错仁南岸钙华中的轻稀土元素与SiO2含量呈显著正相关(图4)，这一发现意味着盐泉水中的SiO2和轻稀土元素的富集有密切关系，SiO2在高盐度下富集轻稀土元素的行为，为廉价易得的SiO2胶体［30］富集地热水、盐湖水中有价元素提供了可能，同时也为盐湖资源、地热水资源开发提供一个新的解决方案。
3. 结论
地热水中天然存在的SiO2胶体粒子常因为含量少、易沉淀、难收集等原因，导致对胶体粒子的研究进度偏慢。而本实验选取的羊八井地热水胶体含量大、稳定、不沉淀，能把天然胶体粒子的各种特性展现在地热工作者面前。研究显示胶体粒子的存在增加了地热水的浑浊度，但并未增加地热水的电导率。采用TEM、SEM、激光粒度仪、ICP-OES等分析方法研究了羊八井地热水中胶体粒子的组成。结果表明：地热水中高含量的SiO2以偏硅酸和胶体粒子的形式共同存在于水中，该胶体粒子可以被ICP-OES法分析，但不会与钼酸铵显色。地热水中SiO2胶体含量可以通过计算SiO2和H2SiO3的差值而得，SiO2胶体粒子相对稳定不宜沉淀，通过稀释可以使部分的SiO2胶体粒子转化为H2SiO3。SiO2胶体粒子在滤出的过程中会吸附地热水中的金属离子。
本工作揭示了地热水中硅的两种常见存在形式(偏硅酸和胶体粒子)，为地热水中硅实验室间比对结果差别较大作了合理解释。但除了这两种常见的存在形式，地热水中SiO2的其他存在形式还有待开展研究。影响SiO2胶体粒子在地热水中稳定存在的条件还未厘清，如何消除SiO2胶体粒子对地热水中Ca、Al、Cs等分析元素的干扰值得研究，进一步研究SiO2富集铯和轻稀土元素的机理十分有意义。
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图 1 研究区地质背景(a)、采样点位(b)及地层柱状图(c)
Figure 1. Geological background (a), sampling site (b) and stratigraphic column (c) maps of the study area.
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图 2 研究区样品微量元素均值对比柱状图(a)、稀土元素(b)和微量元素(c)UCC标准化配分图
Figure 2. Comparison bar chart of trace element mean value (a), UCC-normalized pattern of rare earth elements (b) and trace elements (c) of samples in study area.
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图 3 石西地区泥岩样品黏土矿物显微特征
a，b，c—SX-01井泥岩扫描电镜图像；d，e，f—SX-02井泥岩扫描电镜图像。
Figure 3. Microscopic characteristics of clay minerals of mudstone samples in Shixi area.
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图 4 泥岩样品元素与有机碳含量相关性散点图
Figure 4. Bivariate plots for TOC and element content in mudstone samples.
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图 5 石西地区山西组、太原组(a)和石盒子组(b)有机质富集模式
Figure 5. The organic matter enrichment model of Shanxi Formation, Taiyuan Formation (a) and Shihezi Formation (b) in Shixi area.
表 1 石西地区泥岩样品主量元素、有机碳含量及碳同位素值
Table 1 Concentrations of major elements, TOC value and δ13C (PDB) of mudstone samples in Shixi area.
样品编号 层位 岩性 SiO2
(%)Al2O3
(%)MgO
(%)CaO
(%)TFe2O3
(%)Na2O
(%)K2O
(%)MnO
(%)TiO2
(%)P2O5
(%)δ13C(PDB)
(‰)TOC
(%)SX-01-2 上石盒子组 深灰色泥岩 54.75 20.70 1.51 0.63 6.02 0.47 2.24 0.052 0.83 0.17 −23.7 2.75 SX-01-4 深灰色泥岩 57.09 23.22 1.35 0.27 4.10 0.52 2.77 0.021 0.75 0.06 −23.6 0.40 SX-01-5 灰黑色泥岩 58.26 22.40 1.08 0.27 3.38 0.50 2.98 0.024 0.67 0.06 −23.9 0.53 SX-01-10 下石盒子组 深灰色泥岩 79.36 8.77 0.36 0.44 0.51 0.11 0.56 0.026 1.53 0.09 −25.0 2.54 SX-01-11 深灰色粉砂质泥岩 62.12 18.83 1.38 1.06 1.92 0.42 3.80 0.011 0.86 0.24 −25.5 0.62 SX-02-2 灰绿色粉砂质泥岩 52.51 25.43 1.47 0.43 6.66 0.47 2.46 0.038 0.98 0.08 −24.0 0.14 SX-02-4 灰绿色泥岩 59.71 20.63 1.23 0.38 5.56 0.32 1.93 0.029 0.71 0.07 −24.1 0.16 SX-02-6 深灰色泥岩 58.01 23.08 0.86 0.33 2.76 0.38 4.12 0.009 0.76 0.05 −24.0 0.32 SX-05-1 深灰色泥岩 65.32 22.21 1.06 0.20 2.86 0.48 3.91 0.014 0.76 0.04 −24.0 0.51 SX-06-1 灰绿色泥岩 59.48 20.45 0.93 0.22 6.53 0.34 2.92 0.013 0.62 0.05 −23.7 0.09 SX-06-2 褐棕色泥岩 52.41 19.73 0.99 0.21 13.03 0.29 2.62 0.200 0.86 0.06 −23.9 0.46 SX-07-1 深灰色泥岩 48.86 27.80 1.23 0.30 4.72 0.43 5.37 0.026 1.20 0.10 −24.0 0.14 SX-02-8 山西组 黑色泥岩 58.52 22.60 0.82 0.16 2.08 0.31 1.69 0.013 0.76 0.04 −23.9 3.78 SX-03-1 灰色泥岩 65.00 18.66 1.20 0.29 4.27 0.21 3.29 0.021 0.94 0.05 −23.4 0.31 SX-03-4 灰色泥岩 62.62 22.44 0.54 0.18 1.77 0.20 2.48 0.013 1.02 0.05 −23.8 1.38 SX-04-2 深灰色泥岩 54.40 22.96 1.07 0.12 3.64 0.32 2.23 0.012 0.75 0.02 −24.1 4.04 SX-05-7 深灰色泥岩 63.62 23.68 1.04 0.38 3.22 0.33 2.57 0.106 0.78 0.05 −24.2 1.99 SX-06-4 灰黑色泥岩 58.83 23.59 1.05 0.11 1.31 0.29 2.49 0.004 0.83 0.05 −23.9 1.42 SX-07-2 灰黑色泥岩 61.01 17.82 1.42 0.37 5.08 0.55 2.79 0.063 0.70 0.09 −23.8 2.11 SX-07-3 灰黑色泥岩 54.11 19.72 1.17 0.47 6.70 0.76 3.00 0.092 0.71 0.12 −24.0 2.77 SX-07-5 黑色泥岩 49.01 28.56 0.42 0.19 1.32 0.58 0.79 0.005 0.89 0.06 −24.2 5.97 SX-02-11 太原组 黑色泥岩 65.74 18.44 0.71 0.42 1.60 0.19 1.57 0.028 0.88 0.09 −23.7 2.04 SX-04-4 灰黑色泥岩 55.94 24.27 0.32 0.80 1.56 0.31 1.28 0.019 0.79 0.10 −24.3 3.12 SX-03-6 黑色泥岩 53.97 25.76 0.25 0.23 0.77 0.14 1.07 0.004 0.76 0.04 −23.7 5.31 SX-06-6 深灰色泥岩 58.81 23.11 0.23 0.11 1.96 0.28 1.58 0.009 0.77 0.07 −23.7 2.58 SX-07-7 黑色泥岩 50.51 26.51 0.81 0.38 2.18 0.61 1.92 0.007 0.88 0.08 −23.9 3.63 注：样品编号中的命名含义，如SX-a-b中SX代表石西，“a”代表井号，“b” 代表该井样品序号。 
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表 2 石西地区晚古生代泥岩样品微量元素含量
Table 2 Trace element contents of late Paleozoic mudstone samples in Shixi area.
样品编号 微量元素含量(μg/g) Li Sc V Cr Co Ni Cu Zn Ga Rb Sr Mo Cs Ba Tl Th U Nb Ta Zr Hf SX-01-2 54.0 20.6 124 83.0 26.4 36.3 48.4 122 29.3 110 209 0.77 5.33 533 0.67 19.4 3.99 25.6 1.83 295 8.77 SX-01-4 40.2 16.8 78 50.0 20.3 30.4 36.5 127 29.8 129 255 0.45 6.43 779 0.81 17.4 3.34 24.8 1.78 287 9.02 SX-01-5 45.2 18.2 113 65.7 12.2 28.2 30.9 91.8 33.5 164 259 0.41 9.84 890 0.93 18.7 3.57 26.2 1.92 289 8.85 SX-01-10 51.2 8.68 96 50.1 6.03 11.7 11.2 52.2 16.6 22.6 48 2.76 2.32 201 0.28 15.3 2.70 21.5 1.63 546 14.9 SX-01-11 78.6 21.2 129 92.8 6.77 19.8 33.5 34.1 33.6 174 233 0.54 9.87 455 0.85 17.6 2.93 20.7 1.70 269 8.57 SX-02-2 43.3 21.2 88 90.6 17.2 17.2 32.8 84.9 35.0 110 165 0.51 7.54 650 0.77 17.6 3.89 27.9 1.93 544 15.87 SX-02-4 32.6 18.4 98 58.9 15.9 15.9 29.1 77.0 30.3 99.1 148 0.76 6.48 504 0.66 17.6 4.08 23.3 1.65 277 8.25 SX-02-6 27.6 22.5 112 85.4 8.16 8.16 47.2 59.4 32.0 190 216 0.43 11.8 754 1.14 19.5 3.64 23.6 1.80 233 7.23 SX-02-8 52.0 19.7 113 83.3 16.4 16.4 35.6 161 31.2 102 190 1.34 6.42 551 0.70 20.7 4.69 28.3 2.12 320 9.75 SX-02-11 53.1 15.5 91 74.4 15.7 15.7 27.7 64.6 23.8 73.7 186 0.88 5.69 230 0.54 12.8 2.91 18.0 1.34 264 7.91 SX-03-1 27.9 17.5 72 74.4 20.1 20.1 20.1 20.1 25.9 133 127 0.48 5.18 596 0.75 17.6 3.68 23.3 1.64 361 10.1 SX-03-4 47.4 20.7 64 79.3 10.2 10.2 10.2 10.2 32.1 126 117 0.61 7.28 534 0.70 21.0 4.04 28.5 2.11 345 9.84 SX-03-6 88.4 19.1 55 59.0 4.42 4.42 4.42 4.42 32.5 48.6 110 0.94 6.14 174 0.41 14.9 3.32 17.7 1.32 260 7.88 SX-04-2 105 21.2 125 87.3 19.2 42.3 30.5 147 31.0 125 169 1.14 8.21 607 0.88 20.7 4.51 25.8 2.01 250 8.16 SX-04-4 74.3 16.6 73 68.1 7.44 17.6 16.3 71.0 28.5 55.9 141 0.81 5.39 291 0.56 17.0 3.09 19.7 1.37 343 11.3 SX-05-1 30.8 19.8 93 69.0 10.7 24.6 59.9 66.2 27.6 191 189 0.55 10.6 756 1.11 17.2 3.55 19.4 1.42 206 6.58 SX-05-7 51.3 18.2 83 66.9 17.8 30.8 33.2 116 30.9 122 214 1.40 7.05 445 0.71 20.0 3.84 27.0 2.00 274 8.50 SX-06-1 30.2 13.5 61 49.8 11.2 22.0 25.1 77.3 24.4 137 124 0.34 9.84 581 0.80 14.1 2.30 19.7 1.41 238 7.29 SX-06-2 37.4 16.2 83 55.2 14.9 34.7 24.2 95.7 30.4 137 257 0.46 9.12 548 0.81 15.2 3.38 20.4 1.43 246 7.42 SX-06-4 68.0 15.5 85 58.5 6.87 18.9 29.0 47.2 29.3 127 114 1.03 12.6 469 0.73 19.1 3.85 27.3 2.06 322 9.67 SX-06-6 62.1 15.2 73 57.4 15.9 17.7 16.3 76.1 27.3 52.7 149 0.80 4.42 186 0.48 13.0 2.38 16.9 1.16 323 10.2 SX-07-1 24.2 25.5 118 95.3 16.2 29.8 42.1 82.8 34.9 185 252 0.31 5.81 963 1.04 23.0 4.12 32.0 2.35 390 11.9 SX-07-2 29.9 13.0 58 51.1 11.6 21.7 30.2 105 24.1 126 238 1.25 7.67 915 0.71 18.7 3.47 26.0 1.77 264 8.43 SX-07-3 37.0 16.0 72 61.7 17.0 29.6 28.2 80.0 28.4 141 279 1.36 6.72 946 0.86 20.4 4.22 29.9 2.14 369 10.5 SX-07-5 204 15.3 69 60.1 10.0 28.7 16.7 119 34.8 42.7 166 1.36 7.01 308 0.42 21.6 3.77 27.9 2.09 291 9.54 SX-07-7 90.6 21.5 147 94.1 18.9 41.8 33.2 99.5 33.1 119 219 1.81 8.02 601 1.10 24.2 5.56 28.3 2.20 292 9.64
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表 3 石西地区晚古生代泥岩样品稀土元素含量及特征值
Table 3 REY contents and characteristic parameters of late Paleozoic mudstone samples in Shixi area.
样品编号 稀土元素含量(μg/g) L/H (La/Sm)N (Gd/Yb)N (La/Yb)N δCe δEu La Ce Pr Nd Sm Eu Gd Tb Dy Y Ho Er Tm Yb Lu LREY HREY REY SX-01-2 91.4 180 20.3 77.5 13.6 2.95 10.9 1.55 8.56 44.4 1.76 4.71 0.74 4.79 0.74 385.98 77.40 463.38 4.99 0.92 1.08 1.04 0.90 0.98 SX-01-4 85.3 151 20.8 84.4 15.6 2.92 11.2 1.75 10.2 59.4 2.17 5.76 0.89 5.76 0.89 360.46 97.17 457.64 3.71 0.75 0.93 0.80 0.79 0.85 SX-01-5 74.0 148 17.6 68.0 11.8 1.92 9.74 1.63 10.1 56.9 2.16 5.68 0.90 5.70 0.89 320.94 92.84 413.78 3.46 0.86 0.81 0.70 0.87 0.69 SX-01-10 26.2 50.2 6.57 26.1 5.33 1.61 5.15 1.08 6.87 31.9 1.35 3.21 0.49 2.80 0.41 115.99 52.82 168.81 2.20 0.67 0.87 0.51 0.81 1.13 SX-01-11 66.4 128 14.8 55.3 9.01 1.79 7.02 1.00 5.57 30.2 1.15 3.41 0.56 3.76 0.59 275.57 52.66 328.23 5.23 1.01 0.89 0.96 0.87 0.91 SX-02-2 226 446 54.4 213 34.9 7.35 30.0 4.35 23.0 105 4.71 12.4 1.96 13.3 2.09 981.52 194.28 1175.79 5.05 0.89 1.07 0.92 0.85 0.93 SX-02-4 80.1 145 17.8 68.1 11.4 2.07 9.79 1.51 8.59 45.7 1.78 4.92 0.82 5.35 0.85 324.25 78.51 402.76 4.13 0.96 0.87 0.81 0.83 0.78 SX-02-6 116 198 21.6 72.6 9.52 1.51 9.38 1.32 8.02 45.2 1.86 5.32 0.90 5.77 0.94 418.45 77.74 496.19 5.38 1.66 0.77 1.09 0.82 0.67 SX-02-8 104 199 22.2 85.0 14.4 2.51 12.0 1.81 10.1 47.1 2.00 5.18 0.80 5.00 0.74 427.54 83.99 511.53 5.09 0.99 1.14 1.13 0.92 0.76 SX-02-11 50.1 97.9 11.1 42.7 7.23 1.68 6.28 1.00 5.98 30.3 1.20 3.27 0.53 3.39 0.52 210.74 51.93 262.67 4.06 0.95 0.88 0.80 0.90 0.99 SX-03-1 81.8 164 18.6 61.3 11.3 1.69 9.30 1.28 6.96 32.0 1.31 3.96 0.60 4.07 0.61 338.69 59.48 398.17 5.69 0.99 1.09 1.09 0.78 0.68 SX-03-4 105 207 23.2 77.1 15.1 2.25 12.8 1.79 10.7 54.4 2.02 5.81 0.87 5.89 0.84 429.65 94.28 523.93 4.56 0.95 1.03 0.97 0.79 0.67 SX-03-6 85.9 191 21.2 66.2 13.1 2.71 11.3 1.66 10.3 45.6 1.92 5.51 0.84 5.70 0.79 380.11 82.83 462.94 4.59 0.90 0.94 0.82 0.75 0.90 SX-04-2 80.5 158 18.7 71.9 12.3 2.46 10.1 1.51 9.17 48.2 1.94 5.15 0.83 5.25 0.81 343.41 82.15 425.56 4.18 0.90 0.91 0.83 0.87 0.88 SX-04-4 70.5 134 14.7 54.0 8.61 1.55 7.98 1.23 6.86 32.3 1.39 3.53 0.55 3.43 0.51 283.38 57.27 340.65 4.95 1.12 1.10 1.12 0.90 0.76 SX-05-1 63.7 119 12.8 42.8 5.44 0.97 5.42 0.81 5.03 27.4 1.13 3.30 0.57 3.71 0.59 244.61 47.94 292.55 5.10 1.61 0.69 0.93 0.83 0.74 SX-05-7 80.2 161 18.1 67.4 11.1 1.98 9.63 1.48 8.72 47.7 1.82 4.81 0.76 4.81 0.73 339.77 80.43 420.20 4.22 0.99 0.95 0.91 0.88 0.77 SX-06-1 21.4 33.1 4.57 16.5 3.07 0.95 2.82 0.51 3.15 17.6 0.62 1.72 0.29 1.83 0.30 79.54 28.55 108.10 2.79 0.96 0.73 0.63 0.70 1.23 SX-06-2 206 472 62.5 241 39.7 7.74 29.3 3.64 14.9 44.9 2.48 6.51 0.85 5.47 0.80 1028.78 108.10 1136.87 9.52 0.71 2.54 2.04 0.78 0.95 SX-06-4 54.9 103 11.5 42.8 7.52 1.33 6.63 1.05 5.93 28.6 1.15 3.03 0.48 3.03 0.46 220.60 49.95 270.54 4.42 1.00 1.04 0.98 0.88 0.74 SX-06-6 64.5 123 13.8 51.2 7.62 1.52 6.16 0.88 5.05 26.9 1.09 3.15 0.51 3.26 0.51 261.78 47.02 308.79 5.57 1.16 0.90 1.08 0.89 0.90 SX-07-1 268 543 59.2 213 29.0 4.93 26.6 3.38 16.8 95.9 3.75 11.0 1.77 12.18 1.99 1116.67 171.32 1287.99 6.52 1.27 1.04 1.20 0.88 0.76 SX-07-2 69.3 131 14.6 54.0 8.85 1.42 7.72 1.23 7.21 38.4 1.49 3.96 0.63 4.15 0.65 278.67 64.82 343.50 4.30 1.07 0.88 0.91 0.88 0.68 SX-07-3 84.3 172 18.9 71.5 12.0 2.06 9.93 1.53 8.90 48.6 1.86 4.92 0.79 5.38 0.78 360.62 81.93 442.54 4.40 0.96 0.88 0.85 0.91 0.75 SX-07-5 51.2 84.4 9.50 34.1 7.12 2.10 6.60 1.12 6.51 33.8 1.25 3.09 0.49 3.13 0.49 188.43 56.02 244.45 3.36 0.99 1.00 0.89 0.85 1.20 SX-07-7 84.4 174 18.6 67.2 11.0 2.11 9.90 1.64 9.30 44.4 1.87 4.80 0.74 4.66 0.71 357.40 77.32 434.73 4.62 1.06 1.01 0.98 0.90 0.80
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表 4 石西地区泥岩样品黏土矿物组成
Table 4 Clay minerals composition of mudstone samples in Shixi area.
样品编号 黏土矿物相对含量(%) 混合层比例(%S) 样品编号 黏土矿物相对含量(%) 混合层比例(%S) S I/S I K C C/S I/S C/S S I/S I K C C/S I/S C/S SX-01-2 − 21 24 44 11 − 20 − SX-04-2 − 7 40 41 12 − 5 − SX-01-4 − 50 21 22 7 − 25 − SX-04-4 − 2 23 75 − − 5 − SX-01-5 − 40 28 25 7 − 20 − SX-05-1 − 45 32 18 5 − 15 − SX-01-10 − 6 18 76 − − 10 − SX-05-7 − 23 34 43 − − 10 − SX-01-11 − 26 57 17 − − 10 − SX-06-1 − 38 23 21 18 − 15 − SX-02-2 − 36 16 37 11 − 20 − SX-06-2 − 20 34 22 24 − 10 − SX-02-4 − 29 15 41 15 − 25 − SX-06-4 − 22 30 48 − − 10 − SX-02-6 − 45 30 19 6 − 15 − SX-06-6 − 24 18 58 − − 15 − SX-02-8 − 16 30 42 12 − 10 − SX-07-1 − 38 40 16 6 − 10 − SX-02-11 − 15 30 55 − − 10 − SX-07-2 − 47 34 14 5 − 15 − SX-03-1 − 46 28 26 − − 15 − SX-07-3 − 47 37 16 − − 15 − SX-03-4 − 29 28 43 − − 15 − SX-07-5 − 10 20 70 − − 10 − SX-03-6 − 12 22 66 − − 10 − SX-07-7 − 4 30 66 − − 5 − 注：K—高岭石；C—绿泥石；I—伊利石；S—蒙皂石；I/S—伊/蒙间层；C/S—绿/蒙间层；%S—间层比。“—”表示实验未检出。
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