Accumulation and Source Apportionment of Soil Heavy Metals in Molybdenum-Lead-Zinc Polymetallic Ore Concentration Area of Luanchuan
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摘要:
河南栾川钼铅锌多金属矿集区内长期矿产资源开发产生了大量的重金属，目前研究区农田表层土壤重金属累积及不同种类矿业活动对其影响尚不明晰。本文选取研究区内5个典型小流域，采集河流沿岸29条水平土壤剖面上95件农田表层土壤样品，采用极谱法测定Mo，电感耦合等离子体质谱法测定Cd，X射线荧光光谱法测定Cr、Cu、Pb和Zn，原子荧光分光光度法测定Hg和As含量，通过地累积指数法、内梅罗综合污染指数法和潜在生态风险指数法分别评价重金属的累积特征、污染程度和生态风险；采用多元统计分析和PMF模型对表层土壤重金属的来源进行解析。结果表明：研究区农田表层土壤中主要污染物为Mo，局部为Hg；除Cr外，其他重金属均不同程度地受到周边矿业活动的影响；5个流域土壤重金属富集程度依次是：北沟河＞淯河＞石宝沟＞陶湾北沟＞伊河。北沟河土壤总体为重污染，中等生态风险，其他流域土壤总体污染程度为轻度，生态风险等级为轻微；但不同流域均存在重金属污染较重和生态风险较强的点位。典型横向土壤剖面分析表明，近岸部分土壤重金属富集程度明显高于远岸土壤。研究区农田表层土壤重金属来源于自然源（32.9%）、铅锌矿矿业活动（30.6%）、钼矿矿业活动（26.8%）和金矿矿业活动（9.7%）。
Abstract:BACKGROUNDThe Luanchuan Mo-Pb-Zn polymetallic ore concentration area, located in Henan Province, China, has a long-term history of mining activities. Heavy metals have been liberated during mining, which induces heavy metal pollution of water and soil near the mines. There have been many studies about the pollution of heavy metals by mining activities, but it is still unclear as to the impact of various mine types in a polymetallic ore concentration area on accumulation of heavy metals in soil.
OBJECTIVESTo study the impact of various mine types on accumulation of soil heavy metals, pollution level and ecological risk, and to identify the sources of soil heavy metals.
METHODSA total of 95 surface soil samples were collected from 29 soil profiles along the rivers in five typical basins in the Luanchuan Mo-Pb-Zn polymetallic ore concentration area, Henan Province, China. Mo, Hg, As, Cd, Cr, Cu, Pb and Zn in soil were measured by polarography, atomic fluorescence spectrophotometry (AFS) and inductively coupled plasma-mass spectrometry (ICP-MS). The Igeo, Nemerow index and potential ecological risk index were used to study the accumulation, pollution level and source apportionment of heavy metals.
RESULTSThe results showed that Mo was the main pollutant, and part of the soil was obviously polluted by Hg. Cd, Pb, Zn, Cu and As in soil were also affected by the mining activities in the study area to some extent. Accumulation extent of heavy metals in soil from various river basins followed Beigou River > Yu River > Shibao River > Taowanbei River > Yi River. Soil samples from the Beigouhe River Basin were heavily polluted and posed a moderate risk level. In addition, soil samples from other river basins contained a low level of pollution and ecological risk. However, some sites which possessed a higher pollution level and ecological risk were found in all of the river basins. It was worth noting that soil samples near a river in a soil profile can accumulate more heavy metals than other soil samples, indicating that accumulation of heavy metals in the soil is affected by the river. The main sources of heavy metals in the surface soil were parent rock weathering (32.9%), lead zinc mining activities of Pb/Zn mines (30.6%), mining activities of Mo mines (26.8%), and mining activities of Au (9.7%), respectively.
CONCLUSIONSMining activities cause heavy metal accumulation in the soil to some extent, and Mo and Hg pollution more heavily. Pb/Zn mines account for 30.59% of the source of soil heavy metals, which are higher than Mo mines and Au mines, indicating mining activities of Pb/Zn should be paid more attention. More heavy metals from parent rock (32.9%) indicate that it is necessary to measure the speciation of soil heavy metals and concentrations of heavy metals in crops.
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Keywords:
- Mo-Pb-Zn molybdenum ore concentration area /
- heavy metals /
- soil /
- accumulation /
- PMF model /
- source apportionment
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数据可视化[1]是关于数据视觉表现形式的科学技术研究，研究如何真实、准确地将相对晦涩的数据通过可视的方式进行展示，从而形象、直观地表达数据蕴含的信息和规律。文献作为重要的信息载体，积累了大量有研究价值的信息，文献资料的可视化研究对知识的传播具有重要意义。
课题组对中国主要科技文献数据库中收录的文献可视化应用研究成果进行搜集整理发现，当前文献资料的可视化分析应用多与文献计量分析方法[2]相结合，运用数学和统计学方法，对文献资料进行定量分析，再采用可视化工具[3]，以聚类图谱、时间线图谱、统计图表等多种方式，将文献之间的关系以科学知识图谱[4]的方式可视化地展现[5-6]，这一技术方法的应用在挖掘文献数据蕴含的信息和规律上发挥了重要作用，但是在其空间属性挖掘展现上稍显不足，需要采用新的技术方法在这一领域开展深入研究。
GIS技术[7]是对空间数据进行相关处理分析的技术，具有采集、管理、分析、输出展示空间信息的能力，得到广泛的应用。GIS以其强大的空间信息管理与分析能力，在基础地质、矿产地质、环境地质、灾害地质等领域中发挥着重要作用。尤其是近年来“地质云”的建设，更是将GIS技术深入地融合应用到地质数据的汇聚和共享利用中。研究基于GIS技术的文献资料可视化分析方法，可以进一步拓展对文献资料的空间信息挖掘[8]和可视化应用。GIS技术如何在文献资料可视化应用中发挥作用，需要挖掘出文献资料的空间特征，确定GIS技术和文献数据之间的结合点。地质科学研究相关的文献资料记录了该领域的很多有价值成果，此类文献具备非常明显的时空特征，非常适合利用GIS技术进行可视化研究。
本研究搜集整理了2015—2020年以来公开发表的140多篇Re-Os同位素定年[9]文献资料，探索了如何运用GIS技术，挖掘此类文献的空间特征信息并进行可视化应用，开发了Re-Os同位素数据可视化服务系统，实现了对近年来发表的Re-Os同位素定年文献数据成果的空间可视化应用展现。
1. 文献数据空间可视化研究方法
文献数据的可视化研究主要有两个方面的研究内容。第一，在数据资源层面研究文献资料的共性内容特征和空间特征，其目标是汇聚一定体量的、具备空间特征信息的可结构化的文献数据，为可视化研究奠定数据基础。第二，开展可视化技术研究，从数据资源层面和GIS可视化技术两个维度进行融合探索，找到两者之间在可视化应用中的结合点，将GIS的空间可视化能力充分服务于目标信息的可视化应用需求。设计的文献资料空间可视化总体架构见图 1。
总体架构设计为包含支撑层、数据层、服务层、应用层、用户层在内的五层架构体系。其中，支撑层包含GIS数据处理分析软件、数据库软件、GIS开发组件、空间数据服务器、Web应用中间件等；数据层主要是对文献资料进行特征信息提取、规范化、空间化处理后建设的文献数据库；服务层包含空间可视化应用需要调用的空间底图数据服务和文献数据服务；应用层是面向用户提供可视化功能的文献资料可视化共享服务平台；用户层主要分为行业用户和社会公众这两大类。该架构的特点是以服务层为媒介，可以实现数据层和应用层之间的松耦合关系，保证数据库的稳定性，同时增强应用层的可灵活扩展性。
2. 文献信息挖掘
以CNKI文献资料库为数据源，以“Re”、“Os”作为关键词进行主题检索，对检索出的2015—2020年公开发表的140多篇Re-Os同位素定年文献进行收集整理并建立数据库，挖掘文献的共性特征信息和空间特征信息这两部分的内容[10-11]。通过对文献内容的分析，提出文献信息、矿产地信息、测试信息是此类文献的共性特征信息组成部分，这一发现为后续的结构化处理提供了可行性，数据内容特征信息的提取也主要以这三类信息为主，提取内容见图 2。
对此类文献的空间特征信息进行分析发现，全部140多篇文献都可以通过研究区矿产地的经纬度来进行空间定位，基于文献本身对空间位置的记载详细程度和方式，具体的定位方法包括以下三种：①直接以文献记载的经纬度进行定位；②通过文献记载的地质简图进行定位；③通过搜集研究区矿产地位置信息进行定位。
文献数据库可采用地理数据库模型Geodatabase完成数据存储，采用UML(Unified Modeling Language)建模语言[12]完成数据模型设计工作。数据库模型设计以论文、矿产地、样品为实体，结合文献资料记载的内容特征信息，每类实体延伸各自的属性内容，并在此基础上研究各类实体之间的联系，形成数据库E-R图[13]，见图 3。数据库建设方法详见文献[14]。
3. 文献数据可视化技术实现
按照前述设计的文献数据可视化五层架构体系，以Re-Os同位素定年文献数据作为数据基础，选取空间数据服务器完成文献数据服务的制作和发布，运用GIS技术开发配套的空间可视化共享服务平台，实现对文献资料的空间可视化展现。
文献数据空间可视化的核心需求是将已实现空间定位的文献数据以地图的形式进行可视化展现。为了达到更优的可视化效果和交互体验，研究重点聚焦空间数据服务展示、图例展示、空间查询等功能实现，平台实现的核心功能见表 1。
表 1 文献数据空间可视化共享服务平台核心功能Table 1. Basic function of literature data visualized share and service system.平台核心功能点 功能描述 文献数据展示 文献数据空间可视化展示 地理底图服务展示 地理底图服务空间可视化展示 图例展示 当前加载空间数据服务所对应图例的可视化展示 空间查询 对当前加载空间数据服务的点查询、多边形查询、矩形查询 3.1 技术架构
技术选型方面，采用GIS数据处理分析软件ArcGIS Desktop完成数据加工处理，采用地理数据模型Geodatabase完成空间数据存储，采用空间数据服务器ArcGIS Server完成空间数据服务的发布，发布的地图服务遵循OGC空间数据服务标准[15]，GIS开发组件采用ArcGIS API for JS开发组件，前端开发采用HTML+JavaScript+CSS技术。系统技术路线见图 4。
3.2 数据可视化
数据可视化是系统的核心功能，包含文献数据可视化、地理底图可视化、图例可视化等方面内容。
(1) 文献数据可视化
文献数据可视化采用的技术路线为: 首先将数据库中的空间数据进行渲染[16-17]并保存为MXD工程文件，然后采用ArcGIS Server[18-19]服务器将工程文件发布为MapService地图服务，最后在应用端采用JavaScript语言编程实现展示页面对地图服务的加载。通过ArcGIS API for JS开发组件提供的esri/layers/MapImageLayer接口实现对地图服务的定义和调取；通过esri/Map接口的add方法来实现对定义好的地图服务的页面加载。
(2) 地理底图可视化
系统提供对符合OGC空间数据服务标准的不同的地理底图服务的加载展示。通过esri/layers/TileLayer接口实现对地图服务的定义；通过esri/Basemap的baseLayers属性定义底图图层；通过esri/Map接口的basemap属性的定义实现对地理底图服务的页面加载。
(3) 图例可视化
系统提供对当前展示地图服务相应图例的加载和展示。通过esri/widgets/Legend接口实现对图例的定义，通过esri/views/MapView接口实现对图例的页面加载。
3.3 空间查询
系统提供对空间数据的点查询、多边形查询、矩形查询等功能。这三种方式的空间查询功能[20]主要通过对三个核心接口的调用和关键属性赋值来实现。各类查询方式实现的功能和调用的核心接口见表 2。
表 2 查询功能及核心接口说明Table 2. Specification of search function and basic API.查询功能 功能说明 核心接口 核心接口使用说明 点查询 在地图上选择要查询的点要素，以表格的形式展示当前所选要素的属性信息 esri/layers/MapImageLayer 对该接口的popupTemplate属性的定义来完成对点查询结果弹窗的内容赋值 多边形查询 在地图上绘制多边形查询范围，以表格的形式展示查询范围内所有要素的属性信息 esri/widgets/Sketch 通过该接口的layer属性定义图形绘制图层；通过view属性定义绘制的地图窗口。通过该接口的create方法激活绘图工具，绘制多边形。 esri/tasks/support/Query 通过该接口的outFields属性来获取图层的字段信息 矩形查询 在地图上绘制矩形查询范围，以表格的形式展示查询范围内所有要素的属性信息 esri/widgets/Sketch 通过该接口的layer属性定义图形绘制图层；通过view属性定义绘制的地图窗口。通过该接口的create方法激活绘图工具，绘制矩形。 esri/tasks/support/Query 通过该接口的outFields属性获取图层的字段信息 4. 文献可视化分析
按照上述可视化方法，对140多篇Re-Os同位素定年文献进行了数据挖掘和可视化分析，研究区覆盖中国东中西部地区的140多个矿产地，主要矿种包括铜、钼、钨、金等共19种，实现了对Re-Os同位素定年文献的空间可视化展现，以及对属性信息的点、矩形、多边形综合查询。
4.1 论文发表信息
系统展示了Re-Os同位素定年文献发表时间、发表刊物的分布情况，可视化结果详见图 5。通过可视化的数据分析，Re-Os同位素定年研究数量在2015—2016年尤为突出，相关论文主要发表于38种刊物。
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图 5 (a) 论文发表数量按发表时间统计(2015—2020)；(b)论文发表数量按发表刊物统计(2015—2020)Figure 5. (a) Numbers of published papers counted according to the time of publication (2015—2020); (b) Numbers of published papers counted according to the published journals (2015—2020).4.2 矿产地信息
矿产地信息主要展示了Re-Os同位素定年文献记载的研究区矿产地分布情况，可视化结果详见图 6。可以看出，在搜集的文献范围内，近年来开展的Re-Os同位素定年研究在地理上中国东中西部地区都有分布，尤其在东南区域分布较集中。研究区主要矿种共19种，以铜[21-24](29.0%)、钼[25-27](28.3%)、钨[28-30](12.4%)、金[31-33](11.0%)为主。
4.3 分析测试信息
分析测试信息主要展示了Re-Os同位素定年文献记载的检测单位、检测设备、检测对象、检测年龄等信息的分布情况，可视化结果详见图 7、图 8。
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图 7 (a) 样品检测数量按检测单位统计(2015—2020)；(b)样品检测数量按检测设备统计(2015—2020)；(c)样品检测数量按检测对象统计(2015—2020)Figure 7. (a) Numbers of tested samples according to the laboratories (2015—2020); (b) Numbers of tested samples according to the analytical instruments (2015—2020); (c) Numbers of tested samples according to the detected objects (2015—2020).在搜集的文献范围内，Re-Os同位素定年样品测试工作主要在11家单位进行，较为集中在国家地质实验测试中心，测试样品地理分布上遍布东中西矿产地，占比达79.9%。Re-Os同位素定年测试仪器多采用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)[34]，占比达86.0%，少量采用热电离质谱仪(TIMS)[35-36]。质谱仪型号多为TJA X-series ICP-MS，占比70.8%。检测对象共计12种，包括辉钼矿、黄铁矿、黄铜矿、磁黄铁矿、灰岩、油砂岩、碳质泥岩、石墨、钼矿、黑色页岩、固体沥青、毒砂。其中，以辉钼矿作为检测对象的研究在数量上明显突出，占比达80.7%，表明辉钼矿仍是Re-Os同位素定年法的首选研究对象，这与辉钼矿的高Re/Os值特性密不可分。
考虑到分布的均衡性，检测年龄划分为五个区间：0~100Ma、100~200Ma、200~300Ma、300~600Ma、600~1522Ma。其中，落在0~200Ma较新年龄区间的矿产地多分布在中国东北和东南区域，该年龄区间矿产地占比达62.1%，表明东部地区的Re-Os同位素年龄集中分布在中生代，这与中国东部地区存在中生代大规模成矿事件[37]是相一致的；落在200Ma以上较老年龄区间的矿产地多分布在中国中部和西部区域，该年龄区间矿产地占比达37.9%，表明中西部地区的Re-Os同位素年龄集中分布在中生代以前，且具有多期次成矿的特点。
5. 结论
本研究探索了基于GIS技术对文献资料进行可视化的技术方法，形成了对文献数据进行信息挖掘和空间可视化的策略和技术路线。并以Re-Os同位素定年文献数据为例，对该技术方法进行了应用验证，建设了具有GIS空间特征的铼锇同位素定年数据库和空间可视化共享服务平台。研究表明GIS技术在文献资料的可视化应用中可发挥特殊作用，该可视化方法具备可视化对象的空间性、可视化过程的交互性、可视化方式的融合性、可视化展示的直观性等特点。
本研究提出的技术方法，可挖掘出文献资料的空间特性，拓展文献资料在空间可视化领域的应用性，解决文献资料如何进行共性信息分析提取、空间特征信息定位、空间可视化技术实现等问题。在后续研究中，建议从数据资源和可视化方法方面进行深入研究，在数据资源层面，从广度和深度丰富数据内容，挖掘数据价值；在可视化方法方面，研究多种可视化技术的综合运用，增强文献资料信息的可利用价值。
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图 1 栾川钼铅锌多金属矿集区剖面及表层土壤点位图
①—陶湾群；②—栾川群；③—官道口群；④—熊耳群；⑤—宽坪群；⑥—晚太古代变质岩系；⑦—老君山花岗岩超单元；⑧—石宝沟花岗斑岩单元；⑨—长岭花岗岩侵入体；⑩—区域性深断裂。
Figure 1. Location of soil profiles and surface soils in Mo-Pb-Zn polymetallic ore concentration area of Luanchuan.
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图 2 栾川钼铅锌多金属矿集区土壤（a）Mo、（b）Cd、（c）Hg、（d）As、（e）Cr、（f）Cu、（g）Pb和（h）Zn含量
Figure 2. Contents of heavy metals in Luanchuan Mo-Pb-Zn polymetallic ore concentration area. (a) Mo, (b) Cd, (c) Hg, (d) As, (e) Cr, (f) Cu, (g) Pb and (h) Zn.
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图 3 栾川钼铅锌多金属矿集区土壤重金属地累积指数
Figure 3. Igeo of soil heavy metals in Luanchuan Mo-Pb-Zn polymetallic ore concentration area.
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图 4 栾川钼铅锌多金属矿集区土壤重金属污染评价和生态风险评价，不同字母表示不同流域PN和RI均值差异显著（P<0.05，单因素方差分析）
Figure 4. Pollution assessment and ecological risk assessment of heavy metals in soils of Luanchuan Mo-Pb-Zn polymetallic ore concentration area. Different letters within the PN and RI indicate significant differences (P<0.05, one-way ANOVA).
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图 5 北沟河和淯河典型土壤剖面（b、d）重金属累积（a、c）特征
Figure 5. Characteristics of heavy metal accumulation in typical soil profiles of Beigou (a, b) and Yu River (c, d).
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图 6 伊河流域典型土壤剖面（b、d）重金属累积（a、c）特征
Figure 6. Characteristics of heavy metal accumulation (a, c) in typical soil profiles (b, d) of Yihe River Basin.
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图 7 栾川钼铅锌多金属矿集区土壤重金属PMF源解析：（a）不同源对各元素贡献率；（b）不同源对重金属总体贡献
Figure 7. Source apportionment of heavy metals in soils of Luanchuan Mo-Pb-Zn polymetallic ore concentration area by PMF method: (a) contribution of different source to various heavy metals; (b) contribution of different source to whole soil heavy metals.
表 1 栾川钼铅锌多金属矿集区农田表层土壤重金属含量特征（N=95）
Table 1 Characteristics of heavy metal contents in agricultural surface soils in Luanchuan Mo-Pb-Zn polymetallic ore concentration area (N=95).
重金属
元素最大值
（mg/kg）最小值
（mg/kg）中位数
（mg/kg）算术平均值
（mg/kg）标准差 变异系数
（%）土壤背景值
（mg/kg）Mo 366.85 1.31 32.35 71.77 81.60 113.69 0.98 Cd 6.56 0.12 0.85 1.23 1.17 95.14 0.19 Hg 0.78 0.01 0.05 0.09 0.12 131.35 0.04 As 124.20 2.71 15.00 20.27 18.96 93.56 7.92 Cr 120.00 18.70 67.10 66.31 17.75 26.77 75.80 Cu 438.80 25.70 52.70 74.19 57.88 78.02 29.60 Pb 595.60 16.60 82.70 139.33 130.87 93.93 31.60 Zn 1226.00 86.30 229.70 315.54 240.46 76.21 101.40 
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表 2 栾川钼铅锌多金属矿集区土壤重金属Spearman相关关系矩阵（N=95）
Table 2 Spearman’s correlation matrix for heavy metals in soils of Luanchuan Mo-Pb-Zn polymetallic ore concentration area (N=95).
元素 Mo Cd Hg As Cr Cu Pb Zn Mo 1 Cd 0.552** 1 Hg −0.104 −0.057 1 As 0.142 0.402** −0.063 1 Cr −0.301** −0.073 0.011 0.02 1 Cu 0.359** 0.299** 0.006 −0.105 0.263* 1 Pb 0.381** 0.612** −0.122 0.446** −0.139 0.157 1 Zn 0.537** 0.830** 0.002 0.376** 0.008 0.436** 0.607** 1 注：**表示在0.01的水平上显著相关；*表示在0.05水平上显著相关。
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表 3 主成分分析因子载荷系数
Table 3 Factor loading factor of PCA.
重金属元素 因子1 因子2 因子3 因子4 Mo 0.364 0.587 −0.526 −0.103 Cd 0.780 0.423 −0.151 0.004 Hg −0.049 −0.005 0.010 0.995 As 0.819 −0.320 0.137 −0.032 Cr −0.020 0.165 0.940 −0.011 Cu 0.046 0.885 0.228 0.008 Pb 0.788 0.142 −0.160 −0.107 Zn 0.750 0.532 −0.052 0.068
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