Mineralogy Characteristics and Coloration Mechanism of Green Tourmaline in Tanzania
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摘要: 不同产地绿碧玺的产出特征、化学成分、致色机理和形成条件都存在差异。目前关于坦桑尼亚绿碧玺的矿物种属及颜色成因等问题还未得到解决，对其科学鉴定和品质评级造成了一定影响。本文采用红外光谱、拉曼光谱、电子探针、紫外可见光谱等测试技术，对坦桑尼亚绿碧玺宝石矿物学特征及颜色成因进行探究。结果表明：坦桑尼亚绿碧玺呈单晶体产出，无解理、裂理发育，颗粒较小，可作为宝石材料；根据晶体化学式初步判定坦桑尼亚绿色碧玺为镁电气石，而其他产地绿碧玺一般为锂电气石。该地区绿碧玺的主要化学成分为SiO2、Al2O3、MgO和B2O3，平均含量分别为37.52%、36.26%、9.65%和8.42%，此外FeO含量偏低，并含有微量的Cr2O3和TiO2，结合紫外可见光谱中存在以440nm和600nm为中心的宽吸收带及680nm的吸收线，认为其绿色是由微量Cr3+进入晶格中替代Al3+所致。本研究基本确定了坦桑尼亚绿碧玺的宝石矿物学特征及颜色成因，可为该地区绿碧玺的科学鉴定、品质评价及开发利用提供数据支撑。要点
(1) 该地区绿碧玺的化学成分与其他产地绿碧玺存在差异，前者为镁电气石，后者一般为锂电气石。
(2) 坦桑尼亚绿碧为单晶体，颗粒较小，无解理、裂理发育。
(3) 绿色是由微量Cr3+进入晶格中替代Al3+所致，Fe元素对其颜色基本没有贡献。
HIGHLIGHTS(1) The chemical composition of green tourmaline in the study area was different from that of green tourmaline in other area. The former was magnesium tourmaline, while the latter was generally lithium tourmaline.
(2) Tanzanian green tourmaline showed a single crystal, small grain, no cleavage, and split development.
(3) Minor Cr3+ replacing Al3+ into the crystal lattice was the main cause of the green color, with little contribution from Fe.
Abstract:BACKGROUNDThere are differences in the production characteristics, chemical composition, coloration mechanism and formation conditions of green tourmaline from different producing areas. At present, the mineral species and coloration mechanism of Tanzanian green tourmaline have not been solved, which makes it difficult for its scientific identification and quality rating.OBJECTIVESTo study the mineralogical characteristics and coloration mechanism of Tanzanian green tourmaline.METHODSThe mineral component was analyzed by infrared spectroscopy and Raman spectroscopy. Microtexture was characterized by polarized light microscopy. Electron probe microanalyzer, and ultraviolet-visible (UV-Vis) spectroscopy were applied to analyze the chemical composition.RESULTSThe main mineral component of tourmaline in Tanzania was MgO tourmaline, which was characterized by single crystal, small grain, no cleavage, and split development, and can be used as a gemstone. The main chemical component of green tourmaline was SiO2, Al2O3, MgO and B2O3, with average contents of 37.52%, 36.26%, 9.65% and 8.42%, respectively. In addition, it contained a small amount of FeO, Cr2O3 and TiO2. Combined with the absorption spectrum in the ultraviolet region of 440nm, 600nm and 680nm in UV-Vis spectroscopy, it was concluded that the tiny amounts of Cr3+ replacing Al3+ into the crystal lattice was the main cause of the green color.CONCLUSIONSThe mineralogical characteristics and coloration mechanism of green tourmaline in Tanzania was confirmed, which provides a theoretical basis for the scientific identification, further quality evaluation and utilization.
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碧玺是一种含硼的环状硅酸盐矿物，其矿物成分与结构都非常复杂，多产于伟晶岩和气成热液矿床中，此外在变质矿床中也有产出[1-2]。碧玺不仅具有丰富的颜色、较高的硬度，而且具有热电性和压电性，因此在宝石学、电子、化工及环保等领域[3-6]都具有广泛的用途。
目前，有关碧玺的宝石矿物学研究主要是围绕巴西、赞比亚等地产出的宝石级红色碧玺，现有研究主要集中在碧玺的充填处理与鉴定特征[7]、矿物和化学成分特征[8-10]、成因产状[11-14]及谱学特征[15-21]等方面。如廖秦镜等[15]、仲佩佩等[16]、Martin等[17]采用紫外可见分光光度计、红外光谱(FTIR)、拉曼光谱、激光剥蚀电感耦合等离子体质谱(LA-ICP-MS)等技术对不同颜色碧玺进行了化学成分及颜色成因研究，认为碧玺的化学成分属于电气石，其中黑色电气石属于铁型，褐色电气石则为镁型，而彩色电气石属于碱金属型；钠大量出现在绿色、咖啡色和黄色电气石中，钾含于淡红色晶体中，并普遍含Ti和Ca，淡紫色者Fe的含量最高，绿色则与高含量的Mn有关。
本文采用红外光谱(FTIR)和拉曼光谱对坦桑尼亚绿碧玺的矿物成分开展了研究，借助宝石显微镜和偏光显微镜观察其内外部特征与显微特征，结合电子探针和紫外可见光谱(UV-Vis)对其化学成分及致色成因进行详细的分析与讨论，以期为该地区绿碧玺的科学鉴定、品质评级和其他领域的应用提供可靠的理论数据。
1. 实验部分
1.1 实验样品
实验样品为三件产自于坦桑尼亚的绿色碧玺原石，均购于美国图森珠宝市场，样品编号为BX-1、BX-2、BX-3(图 1)。三件样品均整体呈柱状，可见纵纹。其中BX-1晶面发育较为完整，表面可见溶蚀痕迹；BX-2晶面发育相对较差，侧面断裂处为红褐色；BX-3晶面发育较好，晶棱处为淡黄色；样品均无解理，可见裂理。样品BX-1和BX-2相对密度为3.14，折射率为1.624~1.642，双折射率为0.018；BX-3相对密度为3.05，折射率为1.631~1.650，双折射率为0.019[22-23]；所有样品均呈绿色，具有中-强的多色性，玻璃光泽，透明至半透明，四明四暗消光，摩氏硬度为7~7.5，荧光呈惰性。分光镜下观察样品BX-1在红区可见明显的吸收线，而样品BX-2与BX-3在蓝紫区和橙黄区均可见强吸收带，查尔斯滤色镜下呈红色。
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图 1 测试的绿碧玺样品(a—BX-1; b—BX-2; c—BX-3)Figure 1. Green tourmaline samples examined in this study (a—BX-1; b—BX-2; c—BX-3)1.2 实验仪器及工作条件
(1) 绿碧玺样品的矿物成分分析：采用红外光谱及拉曼光谱对样品进行测试。红外光谱实验采用Nicolet iS5傅里叶变换红外光谱仪，反射法测试，分辨率8cm-1，扫描次数为32次，测试范围为4000~400cm-1，频率50~60Hz，电压220~240V，功率250W，最大电流为4.16A。拉曼光谱实验采用英国雷尼绍DM 2700M Ren RL/TL显微共聚焦激光拉曼光谱仪，激光波长为532nm，测试范围为100~1500cm-1，曝光时间10s，叠加5次。
(2) 绿碧玺样品的显微特征分析：采用宝石显微镜和偏光显微镜对样品进行观察。其中宝石内外部包裹体特征采用GI-MPV型宝石显微镜进行观察；薄片观察在德国徕卡DM-2700P型偏光显微镜下完成。
(3) 绿碧玺样品的化学成分与致色成因分析：通过电子探针进行化学成分测试，并结合紫外可见光谱仪对样品致色成因进行分析。电子探针实验采用JXA-8230电子探针分析仪，在加速电压15kV、电子束流2320nA、束斑直径10μm的条件下对样品BX-2进行多点测试；紫外可见光谱测试采用GEM-3000-B0037型紫外可见光光谱仪完成，测试波段为200~1000nm，积分时间120ms。
2. 结果与讨论
2.1 绿碧玺样品的矿物组成特征
天然普通绿碧玺的红外光谱[16, 20]主要集中在510~620cm-1、700~830cm-1及1000~1200cm-1三个范围内，出现7个吸收带，分别位于511、619、739、818、1024、1080、1165、1331cm-1附近。三件绿碧玺样品的红外光谱在指纹区主峰位与普通绿碧玺大致相同(图 2)，其分子骨架与电气石类矿物相一致，其中样品在508cm-1强峰归属于[BO3]3-基团的振动，617、711及790cm-1两处吸收峰是受Si—O—Si键畸变所致，992、1049及1098cm-1处强吸收峰与VsO—Si—O对称伸缩振动相关，1258cm-1和1357cm-1两个宽吸收峰归属于[BO3]3-基团的伸缩振动，样品在421cm-1处的吸收峰可能与Fe—O有关[15-16, 19-20, 24-25]。BX-2样品中红褐色位置的测试结果与主体存在细微差异，电气石的特征峰仍保留，其中在990cm-1附近的吸收强于主体，509cm-1和1048cm-1附近的吸收弱于主体，712cm-1和790cm-1附近的吸收峰不明显，推测是由于后期的氧化作用导致其他杂质元素进入晶格中所致。
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图 2 绿碧玺样品的红外光谱图a—不同绿碧玺样品的红外光谱对比；b—BX-2不同部位的红外光谱对比。Figure 2. FTIR spectra of green tourmaline samples (a—compari-son of infrared spectroscopy of different green tourmaline samples; b—comparison of infrared spectroscopy of different parts of BX-2)碧玺的矿物成分较为复杂，大多数情况下仅采用红外光谱很难准确判断出其具体亚种，红外光谱与拉曼光谱共同测试结果可得出较为可靠的结论。因此，本文对三件样品进行了拉曼光谱测试，结果基本一致。以BX-1为例，如图 3所示, 样品的拉曼特征峰均出现在217、374、725、819和1071cm-1附近，这与镁电气石的拉曼特征峰基本一致，说明该区所产绿色碧玺为镁电气石[15-16]。其中490~540cm-1范围内的吸收峰受到[Si6O18]12-六方环的对称收缩的影响，700~800cm-1范围内的吸收峰与[BO3]3-的振动有关；1000~1200cm-1范围内的吸收峰与Si—O振动有关，而1071cm-1处的吸收峰受[Si6O18]12-六方环和Vs[Si—O]的共同影响[15-18, 20, 24-25]。样品在836cm-1附近缺少吸收峰，该位置的吸收峰与Fe离子的含量有关，这与电子探针数据中FeO质量分数较低的结果相吻合。
2.2 绿碧玺样品的的显微特征
三件绿碧玺样品在宝石显微镜下观察可见固态和气液包裹体，少量裂隙。为进一步了解样品的显微结构及矿物组成，将样品BX-2的棕黄色和绿色部制成薄片，薄片编号分别为lbx-1和lbx-2。偏光显微镜下的特征为：绿碧玺晶体呈长柱状，颜色为无色-淡绿色(图 4a)，多色性弱-中等，正中突起(图 4c)，无解理，裂理发育，最高干涉色为Ⅱ二级蓝(图 4b)，平行消光，样品的显微特征与电气石的基本一致；薄片中还可见平行C轴呈管状分布的气液包裹体(图 4d)、柱状和自形-半自形粒状包裹体(图 4中e、f)，其中粒状包裹体在单偏光下颜色呈红色，正交偏光下显示异常削光，柱状包裹体为红棕色，正交偏光下为四明四暗消光。推测粒状包裹体为石榴石，柱状包裹体为金红石[1, 26]。
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图 4 绿碧玺样品的偏光显微镜照片a—晶体呈淡绿色；b—裂隙；c—正中凸起；d—气液包裹体；e—柱状包体；f—粒状包裹体。Figure 4. Polarized light microscopy images of green tourmaline samples (a—the crystal is light green; b—fracture; c—median bulge; d—gas-liquid inclusion; e—columnar inclusion; f—granular inclusion)2.3 绿碧玺样品的化学成分特征及颜色成因
2.3.1 化学成分特征
采用电子探针对样品BX-2进行多点测试(测点号为BX-01至BX-204)，具体化学成分含量见表 1。结果显示，坦桑尼亚绿色碧玺样品中的主要化学成分以SiO2、Al2O3、MgO、B2O3为主，各氧化物平均含量分别为37.52%、36.26%、9.65%和8.42%。由于H的原子序数过小，无法通过电子探针测出具体数值，因此其平均含量为95.42%。电气石是一种矿物成分非常复杂的硼硅酸盐，化学通式为XY3Z6[Si6O18](BO3)3(OH, F)4，其中X位置常被K、Ca和空位占据，Y位置常被Mg、Fe、Mn、Li+Al占据；Z位置主要为Al3+，可被少量的Fe3+、Cr3+、V3+替代[1-2]。
表 1 绿碧玺样品的化学成分Table 1. Components in green tourmaline成分 绿碧玺样品中各成分的含量(%) 样品BX-201 样品BX-202 样品BX-203 样品BX-204 平均值 SiO2 37.15 38.20 37.43 37.30 37.52 TiO2 0.45 0.66 0.43 0.40 0.46 Al2O3 36.44 35.98 36.23 36.39 36.26 B2O3 8.46 8.58 8.39 8.25 8.42 Cr2O3 0.06 0.16 0.05 0.07 0.08 MgO 9.73 9.55 9.70 9.63 9.65 CaO 0.76 0.74 0.68 0.72 0.73 FeO 0.06 0.12 0.10 0.05 0.08 Na2O 2.07 2.24 2.03 2.08 2.11 MnO 0.00 0.00 0.00 0.00 0.00 K2O 0.09 0.23 0.13 0.11 0.14 总和 95.27 96.22 95.17 95.00 95.42 采用阴离子法计算晶体化学式[27-28]。计算过程中所涉及的公式[27]如下：
$ \begin{array}{l} {\rm{阴离子系数}}={\rm{阳离子个数}} \times {\rm{摩尔数}}\\{\rm{阳离子系数}}={\rm{阳离子个数}} \times {\rm{摩尔数}}\\{\rm{公参数}}={\rm{阴离子总数}}/{\rm{阴离子系数}}\\{\rm{单晶胞的原子数}}={\rm{阳离子系数}} \times {\rm{公参数}} \end{array} $
坦桑尼亚绿碧玺的晶体化学式为：
$ \begin{array}{l} \;\;\;\;\;\;\;\;\;\;{{\rm{[N}}{{\rm{a}}_{{\rm{0}}{\rm{.67}}}}\;{\rm{C}}{{\rm{a}}_{{\rm{0}}{\rm{.13}}}}\;{{\rm{O}}_{{\rm{0}}{\rm{.20}}}}{\rm{]}}_{{\rm{1}}{\rm{.00}}}}\;{{\rm{[M}}{{\rm{g}}_{{\rm{2}}{\rm{.43}}}}\;{\rm{F}}{{\rm{e}}_{{\rm{0}}{\rm{.01}}}}\;{\rm{A}}{{\rm{l}}_{{\rm{0}}{\rm{.56}}}}{\rm{]}}_{{\rm{3}}{\rm{.00}}}}\\ {\rm{A}}{{\rm{l}}_{{\rm{6}}{\rm{.}}}}_{{\rm{00}}}\;{\rm{S}}{{\rm{i}}_{{\rm{6}}{\rm{.23}}}}\;{{\rm{O}}_{{\rm{18}}}}{\rm{](}}{{\rm{B}}_{{\rm{1}}{\rm{.40}}}}\;{{\rm{O}}_{\rm{3}}}{{\rm{)}}_{\rm{3}}}{\left( {{\rm{OH}}} \right)_{\rm{4}}} \end{array} $
样品中Si、Mg、Al含量较高，并含微量Fe、Cr及少量Ti元素，判断该地区绿色碧玺属于镁电气石，其绿色调可能与Fe、Cr元素的含量有关。
2.3.2 颜色成因分析
根据坦桑尼亚绿碧玺晶体结构的特点可知，Mg可与Fe、Mn、Li+Al发生类质同象替换，而Al可被Fe、Cr、V等元素不同程度地替代而使电气石在物理化学性质上产生差异[1-2]。进一步讨论电子探针测试结果中Fe、Cr元素在坦桑尼亚绿碧玺颜色中的影响方式，对三件样品进行了紫外可见光谱测试，测试结果如图 5所示。可以看出三件样品的紫外可见吸收光谱基本一致，主要显示2个强吸收宽带和1个强吸收峰，具体谱峰在440nm、600nm和682nm附近。其中谱峰在440nm吸收位置，主要吸收蓝紫光；在600nm吸收位置，主要吸收黄橙光；而在510~550nm范围内绿光区的透过率较好，使得该区的碧玺呈绿色调[15-16, 29-31]。
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图 5 绿碧玺样品的紫外可见光谱(a—BX-1; b—BX-2; c—BX-3)Figure 5. UV-Vis spectra of green tourmaline (a—BX-1; b—BX-2; c—BX-3)前人在研究绿碧玺的致色成因中，发现Cr和Fe元素是主要致色元素，其中由Cr元素致色的碧玺均存在以440nm、600nm为中心的强吸收宽带，以及红区680nm附近的吸收线；Fe元素致色碧玺的紫外吸收位置在410nm和720nm附近[15, 19]。由此可以认为坦桑尼亚绿碧玺为典型Cr元素致色，三处位置的吸收均是由于Cr3+的d电子跃迁所致，这与化学成分中含有微量Cr元素吻合，而Fe元素对其颜色成因并没有贡献。
3. 结论
本文对产自坦桑尼亚绿碧玺的矿物组成、晶体结构、显微结构、化学成分和颜色成因等内容进行了系统研究，结果表明该地区绿碧玺呈单晶体产出，颗粒较小，裂隙发育；样品中SiO2和Al2O3含量最高，其中SiO2的平均含量为37.52%，Al2O3的平均含量为36.26%，过渡族元素中Mg的质量分数最高，达到9.65%，计算得出以Mg为端元的化学式范围，初步判断样品为镁电气石；结合紫外可见吸收光谱测试的结果探讨了其颜色成因，认为440nm、600nm及682nm的强吸收均是由于Cr3+的d电子跃迁所致，造成绿区(510~550nm)透射窗，由此形成了绿色。
本项工作基本确定了坦桑尼亚绿碧玺的宝石矿物学特征及颜色成因，可为该地区绿碧玺的科学鉴定和质量评级提供理论数据。本次研究缺少实地矿区调研，建议今后可开展有关该地区绿碧玺地质成因方面的研究。
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图 1 测试的绿碧玺样品(a—BX-1; b—BX-2; c—BX-3)
Figure 1. Green tourmaline samples examined in this study (a—BX-1; b—BX-2; c—BX-3)
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图 2 绿碧玺样品的红外光谱图
a—不同绿碧玺样品的红外光谱对比；b—BX-2不同部位的红外光谱对比。
Figure 2. FTIR spectra of green tourmaline samples (a—compari-son of infrared spectroscopy of different green tourmaline samples; b—comparison of infrared spectroscopy of different parts of BX-2)
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图 4 绿碧玺样品的偏光显微镜照片
a—晶体呈淡绿色；b—裂隙；c—正中凸起；d—气液包裹体；e—柱状包体；f—粒状包裹体。
Figure 4. Polarized light microscopy images of green tourmaline samples (a—the crystal is light green; b—fracture; c—median bulge; d—gas-liquid inclusion; e—columnar inclusion; f—granular inclusion)
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图 5 绿碧玺样品的紫外可见光谱(a—BX-1; b—BX-2; c—BX-3)
Figure 5. UV-Vis spectra of green tourmaline (a—BX-1; b—BX-2; c—BX-3)
表 1 绿碧玺样品的化学成分
Table 1 Components in green tourmaline
成分 绿碧玺样品中各成分的含量(%) 样品BX-201 样品BX-202 样品BX-203 样品BX-204 平均值 SiO2 37.15 38.20 37.43 37.30 37.52 TiO2 0.45 0.66 0.43 0.40 0.46 Al2O3 36.44 35.98 36.23 36.39 36.26 B2O3 8.46 8.58 8.39 8.25 8.42 Cr2O3 0.06 0.16 0.05 0.07 0.08 MgO 9.73 9.55 9.70 9.63 9.65 CaO 0.76 0.74 0.68 0.72 0.73 FeO 0.06 0.12 0.10 0.05 0.08 Na2O 2.07 2.24 2.03 2.08 2.11 MnO 0.00 0.00 0.00 0.00 0.00 K2O 0.09 0.23 0.13 0.11 0.14 总和 95.27 96.22 95.17 95.00 95.42 
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